Hasil Pencarian  ::  Simpan CSV :: Kembali

Hasil Pencarian

Ditemukan 7 dokumen yang sesuai dengan query
cover
Ratnawati
Abstrak :
[ABSTRAK
Sintesis TiO2 bermorfologi nanotube array bentuk film (TNTAs) telah dilakukan dengan proses anodisasi logam Ti dalam larutan elektrolit gliserol yang mengandung NH4F, dilanjutkan dengan annealing untuk membuat fasa kristal dari TNTAs. Optimasi berbagai parameter meliputi variasi kadar air dalam larutan elektrolit, perlakuan annealing, penambahan NaBF4, metode dan lama pengadukan serta variasi loading dan metode dalam penambahan dopan logam Pt. Hasil SEM/FESEM menunjukkan bahwa TNTAs berhasil disintesis dengan tube yang rapi, tegak lurus dan mempunyai kisaran diameter dalam antara 49-205 nm, tebal dinding 11-33 nm serta panjang 530-2577 nm. Annealing dengan H2/Ar merupakan cara yang efisien untuk memasukkan dopan C, N dan B dalam matrik TNTAs secara insitu saat anodisasi, sehingga diperoleh penurunan energi band gap sampai pada kisaran 2,20?3,10 eV. Kebanyakan TNTAs berfasa anatase dengan ukuran kristal dari 18?33 nm. TNTAs yang disintesis pada kadar air 25% volume dan annealing dengan 20% H2/Ar merupakan fotokatalis optimal yang menghasilkan kerapatan arus tertinggi. Uji TNTAs untuk memproduksi hidrogen menggunakan gliserol sebagai sacrificial agent. Penambahan 5 mM NaBF4 selama anodisasi menghasilan TNTAs termodifikasi yang mampu menghambat laju rekombinasi elektron-hole sehingga dapat meningkatkan produksi hidrogen sebesar 32 %. Penambahan dopan Pt sebagai electron trapper secara fotodeposisi pada TNTAs hasil anodisasi ultrasonik mampu menghasilkan hidrogen dari larutan gliserol sebesar lima kali lebih tinggi dibandingkan tanpa penambahan Pt.;
ABSTRACT
Synthesis of TiO2 nanotube array (TNTAs) has been performed by anodization process of Ti metal in the glycerol electrolyte solution containing NH4F followed by annealing to induce crystallization. Optimization some parameters was done including the variation of water content in the electrolyte solution, annealing atmosphere, addition of NaBF4, mode of mixing, as well as the variation of loading and the methods of Pt addition on the TNTAs. SEM/FESEM analysis showed that well ordered and vertically oriented of TNTAs with inner diameters of 49-205 nm, wall thicknesses from 11 to 33 nm and lengths from 530 to 2577 nm were synthesized. Annealing with H2/Ar is found to be an efficient method for introducing dopant C, N and B into the lattice of TNTAs via insitu anodization and, therefore, the reducing band gap in the range of 2,20?3,10 eV can be obtained. Most of TNTAs have anatase phase with the crystalline size from 18 to 33 nm. Water content of 25 v% and annealing under H2/Ar of as-synt TNTAs showed optimal condition in producing the highest photocurrent density. The photocatalytic hydrogen production test was performed with glycerol as a sacrificial agent. The addition of 5 mM NaBF4 during anodization resulted modified TNTAs that can reduce recombination of electron-hole and showed up 32 % improvement in hydrogen production. The photodeposition of Pt on the TNTAs that obtained from ultrasonic anodization can enhance hydrogen production five times higher compare to the one with unplatinized TNTAs.;Synthesis of TiO2 nanotube array (TNTAs) has been performed by anodization process of Ti metal in the glycerol electrolyte solution containing NH4F followed by annealing to induce crystallization. Optimization some parameters was done including the variation of water content in the electrolyte solution, annealing atmosphere, addition of NaBF4, mode of mixing, as well as the variation of loading and the methods of Pt addition on the TNTAs. SEM/FESEM analysis showed that well ordered and vertically oriented of TNTAs with inner diameters of 49-205 nm, wall thicknesses from 11 to 33 nm and lengths from 530 to 2577 nm were synthesized. Annealing with H2/Ar is found to be an efficient method for introducing dopant C, N and B into the lattice of TNTAs via insitu anodization and, therefore, the reducing band gap in the range of 2,20?3,10 eV can be obtained. Most of TNTAs have anatase phase with the crystalline size from 18 to 33 nm. Water content of 25 v% and annealing under H2/Ar of as-synt TNTAs showed optimal condition in producing the highest photocurrent density. The photocatalytic hydrogen production test was performed with glycerol as a sacrificial agent. The addition of 5 mM NaBF4 during anodization resulted modified TNTAs that can reduce recombination of electron-hole and showed up 32 % improvement in hydrogen production. The photodeposition of Pt on the TNTAs that obtained from ultrasonic anodization can enhance hydrogen production five times higher compare to the one with unplatinized TNTAs., Synthesis of TiO2 nanotube array (TNTAs) has been performed by anodization process of Ti metal in the glycerol electrolyte solution containing NH4F followed by annealing to induce crystallization. Optimization some parameters was done including the variation of water content in the electrolyte solution, annealing atmosphere, addition of NaBF4, mode of mixing, as well as the variation of loading and the methods of Pt addition on the TNTAs. SEM/FESEM analysis showed that well ordered and vertically oriented of TNTAs with inner diameters of 49-205 nm, wall thicknesses from 11 to 33 nm and lengths from 530 to 2577 nm were synthesized. Annealing with H2/Ar is found to be an efficient method for introducing dopant C, N and B into the lattice of TNTAs via insitu anodization and, therefore, the reducing band gap in the range of 2,20–3,10 eV can be obtained. Most of TNTAs have anatase phase with the crystalline size from 18 to 33 nm. Water content of 25 v% and annealing under H2/Ar of as-synt TNTAs showed optimal condition in producing the highest photocurrent density. The photocatalytic hydrogen production test was performed with glycerol as a sacrificial agent. The addition of 5 mM NaBF4 during anodization resulted modified TNTAs that can reduce recombination of electron-hole and showed up 32 % improvement in hydrogen production. The photodeposition of Pt on the TNTAs that obtained from ultrasonic anodization can enhance hydrogen production five times higher compare to the one with unplatinized TNTAs.]
2015
D2057
UI - Disertasi Membership  Universitas Indonesia Library
cover
Yohan
Abstrak :
Krisis energi yang sedang melanda dunia akibat sudah semakin Iangkanya persediaan bahan bakar minyak perlu diantisipasi salah satu di antaranya dengan langkah diversifikasi energi khususnya yang ramah lingkungan. Sel bahan bakar (fuel cell) merupakan sel elektrokimia yang mengkonversikan energi kimia secara langsung menjadi energi Iistrik. Alat ini dipandang sangat menguntungkan mengingat efisiensi konversinya yang cukup tinggi, menggunakan bahan bakar yang dapat diperbaharui, dan yang lebih penting cara kerja alat ini secara keseluruhan tidak menghasilkan bahan-bahan yang membahayakan Iingkungan. Salah satu jenis sel bahan bakar adalah polymer electrolyte membrane fuel cell (PEMFC) dan direct methanol fuel cells (DMFC). Selama operasinya kedua sel bahan bakar ini menggunakan polimer sebagai membran elektrolit. Membran berfungsi untuk memisahkan reaktan dan sebagai sarana transportasi ion hidrogen. Saat ini membran yang digunakan adalah Nafion. Kemampuan nafion untuk melaksanakan dua fungsi tersebut sudah terbukti sangat baik, namun untuk mengembangkan PEMFC lebih lanjut, penggunaan bahan ini secara tekno-ekonomi menjadi sangat mahal dan kurang efisien. akibat masih adanya bahan bakar yang ikut terlewatkan ke ruang katoda (khusus untuk DMFC). Oleh karena itu, perlu dilakukan penelitian untuk mendapatkan membran alternatif yang efisien dan ekonomis. Tujuan penelitian ini adalah mendapatkan bahan alternatif membran penghantar proton. Penelitian dilakukan dengan cara membuat Iembaran membran elektrolit polimer meialui proses pencangkokan radiasi gugus fungsi hidrofilik suatu monomer atau gugus fungsi hidrofobik monomer Iain pada rantai dasar suatu polimerikopolimer hidrofobik. Selanjutnya melalui proses sulfonasi diperoleh gugus sulfonat yang mengubah bahan hidrofob menjadi hidrofil sehingga dapat digunakan untuk menghantarkan ion. Bahan yang digunakan dalam penelitian ini adalah polimer/ hidrokarbon seperti LLDPE, HDPE, dan PP yang mudah dijumpai serta fluoropolimer seperti PTFE, ETFE, dan cPTFE yaitu suatu PTFE yang telah dikondisikan agar berikatan silang. Sedangkan monomernya adalah asam akrilat dan stirena. Pada teknik pencangkokan iradiasi awal, mula-mula film polimer/ kopolimer diiradiasi terlebih dahulu ?untuk mendapatkan radikal polimer/ kopolimer kemudian dicangkok dengan monomer. Beberapa variabel dipelajari, di antaranya matriks film awal, dosis dan laju dosis radiasi, jenis dan konsentrasi monomer, jenis pelarut, suhu dan waktu pencangkokan, serta kondisi sulfonasi. Juga dipelajari karakterisasi membran yang dihasilkan serta kemungkinan aplikasinya yang bisa didayagunakan dari membran. Dari hasil penelitian diperoleh kondisi pembuatan membran yang optimum. Kondisi optimum pembuatan membran dengan matriks film polimer hidrokarbon adalah dosis radiasi 45 kGy, Iaju dosis 7 kGy/jam, monomer asam akrilat 40% volume, suhu dan waktu pencangkokan masing-masing 70°C dan 90 menit. Sedangkan kondisi optimum pembuatan membran 70°C dan 90 menit. Sedangkan kondisi optimum pembuatan membran dengan matriks film fluoropolimer adalah dosis radiasi 10 kGy, laju dosis 1,9 kGy/jam, monomer stirena 40% volume dengan pelarut 2-propanol, waktu pencangkokan 4 jam dan suhu pencangkokan 70°C. Kondisi sulfonasi optimum diperoleh pada konsentrasi asam klorosulfonat 1.25% volume, suhu percobaan secara bertahap mula-mula 40°C kemudian dilakukan pada suhu kamar. Persen pencangkokan membran polimer hidrokarbon cukup besar. HDPE relatif Iebih baik dibanding LLDPE dan PP. Sifat-sifat mekanik membran yang dihasilkan cukup baik sehingga bisa diaplikasikan untuk pengolahan limbah B3, namun tidak untuk pubIikasi sel bahan bakar. Penggunaan matriks film fluoropolimer cukup menjanjikan. Di samping karena sifat-sifat mekanik, polimer jenis ini mempunyai sifat-sifat elektrokimia dan ketahanan kimia yang cukup baik. Sehingga membran yang dihasilkan bisa diaplikasikan ke dalam sel bahan bakar. Film PTFE tidak bisa digunakan untuk bahan membran mengingat degradasi yang dialami bahan selama proses radiasi. Sedangkan film ETFE dan cPTFE bisa digunakan untuk aplikasi sel bahan bakar. Film ETFE digunakan untuk sel bahan bakar berjenis DMFC sedangkan film cPTFE untuk sel bahan bakar berjenis PEMFC. Karakterisasi spektrum inframerah menunjukkan bahwa pencangkokan monomer dan gugus sulfonat telah terjadi pada rantai dasar film polimer/kopolimer. Hal ini diperkuat dengan data topografi permukaan menggunakan SEM/TEM dan komposisi unsur-unsur menggunakan EDS. Sedangkan terhadap spektrum difraksi sinar-x memperlihatkan adanya pengurangan derajat kristalinitas terhadap film yang diperlakukan. Dibandingkan dengan membran Nafion maka membran ETFE-g-SS dan CPTFE-g-SS mempunyai karakteristik yang menyerupai Nafion. Bahkan beberapa sifat seperti kapasitas pertukaran ion, konduktivitas proton dan sifat-sifat mekanik relatif lebih baik. Berdasarkan variabel optimum dan hasil karakterisasi bahan dapat disimpulkan bahwa membran yang dihasilkan bisa diaplikasikan untuk pengolahan Iimbah B3 (khusus polimer hidrokarbon) dan untuk aplikasi sel bahan bakar (film ETFE dan film cPTFE).
Lately, the world faces energy crises due to the lack of fuel supply. One of the alternative solutions is diversification on energy field especially which is environment friendly. Fuel cell is electrochemical cell that converses chemical energy directly to electrical energy. There are several advantages using it, such as highly conversion efficiency, renewable fuel, and the most important thing that it is not producing materials which damages the environment. Some of the fuel cell types are polymer electrolyte membrane fuel cell (PEMC) and Direct Methanol Fuel Cell (DMFC). During the operation, these two fuel cells are using polymer as an electrolyte membrane. The functions of the membrane are to separate reactant and act as means of hydrogen ion transportation. These fuel cells are using Nafion for the membrane. The ability of Nafion for executing those functions mentioned-above has been well proved. But developing PEMFC in advanced is very expensive techno-economically and inefficient because the fuel still follow to cathode room (only for DMFC). So it needs advanced study to get an alternative membrane efficiently and economically. The purpose of this research is to have alternative materials on membrane. This research is actuated by preparing sheets on polymer electrolyte membrane through radiation grafting on a monomer hydrophilic function cluster or other monomer hydrophobic function cluster at a polymer base chain/hydrophobic copolymer. Then through sulfonation process it could be obtained sulfonate groups which could change hydrophobic materials to be hydrophilic and it could be used to conduct ion. The materials that were used on this research were hydrocarbon polymer such as LLDPE, HDPE, and PP (these polymers are easy to rind) and fluoropolymer such as PTFE, ETFE, and cPTFE. cPTFE is a PTFE which has been prepared to tie up crossly. Its monomers were acrylate acid and styrene. In pre-irradiation grafting technique, Polymer/copolymer film was irradiated first to have polymer/copolymer radical and then it was grafted with monomer. Several variables were observed such as pre film matrix, doses and doses rate of radiation, types and concentration of monomer, types of solvent, temperature and time of grafting, and sulfonation condition. Beside those variables, membrane characteristics and membrane applications possibility have also been observed. The result of this research, the condition of optimum membrane preparation can be obtained. The optimum condition of membrane preparation by using hydrocarbon polymer film matrix was radiation doses at 45 kGy, rate of doses at 7 kGy/hour, acrylate acid monomer at 40% volume, temperature at 70°C and time of grafting at 90 minutes. On the other hand, the optimum condition of membrane preparation by using fluoropolymer film matrix was radiation doses at 10 kGy, rate of doses at 1.9 kGy/hour, monomer styrene with 2-propanol solvent at 40% volume, temperature at 70°C and time of grafting at 4 hours. The optimum sulfonation condition was chlorosulfonat acid concentration at 1.25% volume, first temperature at 40°C progressively and then at room temperature. Degree of grafting (DOG) of hydrocarbon polymer membrane grafting was high enough. DOG of HDPE was higher than LLDPE and PP. The characteristic of membrane mechanic was high enough so it can be applied for waste treatment but it can not be applied for fuel cell. Using of fluoropolymer film matrix was quite promising. Beside of mechanical characteristic, this kind of polymer has a good electrochemical characteristic and chemical resistance. So it can be applied to fuel cell. PTFE film can not be used for membrane materials due to the degradation during radiation process. ETFE film and cPTFE can be used for fuel cell apllication. ETFE film was used for fuel cell on DMFC type and GPTFE film for fuel cell on PEMFC type. Characteristic of infrared spectrum showed that monomer grafting and sulfonate groups have been done at polymer/copolymer base chain. lt was strengthened with surface topography data using SEM/TEM and elements composition using EDS. The other hand, x-ray diffraction spectrum showed that there was crystalline degrees decline on the film. lf it is compared to Nafion membrane, characteristic of ETFE-g-SS and cPTFE-g-SS membrane were similar to the Nafion characteristic. ln fact, some characteristics such as ion exchange capacity, proton conductivity and mechanical characteristic were relatively much better. The conclusion of this research is that base on optimum variables and results of material characteristics is the membrane which was produced can be applied to hazardous waste treatment (only hydrocarbon polymer) and fuel cells (ETFE and cPTFE films).
Depok: Fakultas Teknik Universitas Indonesia, 2006
D675
UI - Disertasi Membership  Universitas Indonesia Library
cover
Sudirman
Abstrak :
Pemanfaatan carbon nanotube (CNT) sebagai support elektrokatalis Pt dalam sistem Proton Exchange Membran Fuel Cell (PEMFC) memberikan potensi yang cukup besar menggantikan karbon amorf untuk meningkatkan efisiensi pemanfaatan Pt yang cenderung mahal. Pembuatan elektrokatalis berbasis CNT telah berhasil dilakukan dengan mendeposisikan nanopartikel Pt pada permukaan Multi Wall Carbon Nanotube (MWCNT) melalui proses presipitasi menggunakan etilen glikol (EG). Optimalisasi ukuran dan distribusi nanopartikel Pt pada permukaan MWCNT dilakukan dengan variasi keasaman reaksi (pH 4, 7, dan 13) dengan variasi reduktor (NaBH4 dan LiAlH4). Hal ini dilakukan untuk mengatur kondisi sintesis yang dapat menghasilkan elektrokatalis dengan pemuatan (loading) Pt yang tinggi. Ukuran dan distribusi Pt sebagai kontributor utama terhadap pemuatan Pt digunakan sebagai indikator yang akan mempengaruhi kinerja PEMFC. Deposisi Pt pada permukaan MWCNT terfungsionalisasi melalui prekursor hexachloroplatinic acid (H2PtCl6) dilakukan melalui metode presipitasi dengan variasi reduktor dan variasi keasaman reaksi. Karakterisasi elektrokatalis dilakukan menggunakan Difraktometer Sinar-X (XRD), Scanning Electron Microscope (SEM) dengan Energy Dispersive X-Ray Spectroscopy (EDS), Transmission Electron Microscope (TEM), Particle Size Analyzer (PSA), Raman Spectroscopy dan Surface Area Analyzer (SAA). Sedangkan uji kinerja dilakukan dengan menyiapkan konfigurasi membrane electrode assembly (MEA) berbasis elektrokatalis Pt/CNT yang telah dibuat. Berdasarkan hasil karakterisasi yang telah dilakukan, reduktor NaBH4 memberikan pemuatan Pt yang tinggi yaitu 31,99 % dari hasil analisis kuantitatif menggunakan EDS. Hasil analisis difraksi sinar-X dan TEM menunjukkan terbentuknya nanopartikel Pt pada permukaan CNT dengan ukuran sebesar 3 hingga 4 nm. Kecenderungan aglomerasi menjadi 6-9 nm terjadi pada pH menyebabkan perubahan rasio R=ID/IG MWCNT dari 1,45 (pH 4) menjadi 1,18 (pH 13) sebagai faktor yang dipengaruhi oleh distribusi Pt pada cacat MWCNT dimana pH 13 menghasilkan distribusi Pt yang lebih tinggi. Disamping itu luas permukaan Pt/CNT antara 87,182-110,611 m2/g telah terbukti lebih besar daripada Pt/C komersial. Hasil pengujian stack fuel cell dengan Membrane Electrode Assembly (MEA) berbasis elektrokatalis Pt/CNT menunjukkan kurva viii viii polarisasi dari Pt-CNT dengan reduktor NaBH4 dan LiAlH4 pada pH 13 sebesar 43 mW/cm2 dan 17 mW/cm2.
The utilization of carbon nanotube (CNT) as support of electrocatalyst Pt in Proton Exchange Membrane Fuel Cell (PEMFC) was highly potential to replace amorphous carbon to increase the efficiency of Pt utilization which tent to be expensive. The Pt/CNT-based electrocatalyst has been successfully synthesized by depositing Pt nanoparticles on Multi Wall Carbon Nanotube (MWCNT) surfaces via precipitation process using ethylene glycol (EG). Optimizing of Pt nanoparticles size and distribution on the MWCNT surface has been conducted under various acidity (pH 4, 7, and 13) with varying of reducing agent (NaBH4 and LiAlH4). This controlled synthesis condition is conducted to get optimized Pt loading on the electrocatalyst system. The size and distribution of Pt as the main contributor of Pt loading were used as the main indicator that will affect the performance of Proton Exchange Membrane Fuel Cell (PEMFC). Pt deposition on the functionalized-MWCNT surface from hexachloroplatinic acid (H2PtCl6) precursor was carried out using precipitation method with varying of both reducing agent and acidity levels. Electrocatalyst was characterized by using different testing instruments such as X-Ray Diffractometer (XRD), Scanning Electron Microscope (SEM) powered by Energy Dispersive X-Ray Spectroscopy (EDS), Transmission Electron Microscope (TEM), Particle Size Analyzer (PSA), Raman Spectroscopy and Surface Area Analyzer (SAA). Performance as a catalyst in PEMFC was tested by preparing a membrane electrode assembly (MEA)-based Pt/CNT. According to characterization results, the combination of the highest acidity levels (pH=13) and reducing agent NaBH4 showed the highest Pt loading around 31.99% reflected from XRD results and supported by quantitative results using EDS. The result of XRD analysis and TEM observation showed that Pt-nanoparticles of size around 3-4 nm were deposited on CNT surfaces. The agglomeration of Pt nanoparticles occurred in the highest acidity levels (pH=13) where its size was changed to 6-9 nm. It contributed to the performance of electrocatalyst. The ratio (R= ID/IG) of MWCNT is decreased from 1.45 (pH=4) to 1.18 (pH=13) with the increasing of acidity levels as one of factor which was influenced by Pt distribution on the defect of CNT where the highest acidity levels (pH=13) give well Pt distribution on CNT surface. Subsequently, the surface area of Pt/CNT is about 87.182-110.611 m2/g which proved better than commercial Pt/C. The result of stack fuel cell with membrane electrode assembly (MEA-based Pt/CNT showed that polarization curve of Pt/CNT using reducing agent NaBH4 dan LiAlH4 under the highest acidity levels (pH=13) is about 43 mW/cm2 and 17 mW/cm2 respectively.
Depok: Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam Universitas Indonesia, 2017
D2548
UI - Disertasi Membership  Universitas Indonesia Library
cover
Hedi Surahman
Abstrak :
Hidrogen merupakan sumber energi terbarukan dan ramah lingkungan yang sangat potensial untuk menggantikan bahan bakar fosil. Banyak metoda dapat digunakan untuk menghasilkan hidrogen. Pemecahan air secara fotoelektrokimia adalah salah satu metode yang sangat menjanjikan untuk mengkonversi sinar matahari menjadi energi kimia. Dalam penelitian ini, fotokatalis TiO2 nanotube arrays TNTAs tersensitasi CdS nanopartikel diinvestigasi sebagai elektroda dalam sel surya quantum dot sensitized solar cell, QDSSC yang digabung dengan sistem sel fotoelektrokimia PEC dan digunakan sebagai strategi baru untuk produksi hidrogen melalui proses pemecahan air. Dalam risalah laporan disertasi ini disampaikan hasil investigasi terhadap sintesis, karakterisasi, dan aktivitas fotoelektrokatalisis elektroda TiO2 nanotube arrays TNTAs dan elektroda TNTAs tersensitasi CdS nanopartikel. Elektroda TNTAs disintesis dengan metode oksidasi elektrokimia plat titanium dalam larutan etilen glikol. Pengaruh konsentrasi elektrolit, potensial anodisasi, waktu anodisasi, jarak antar elektroda, dan suhu kalsinasi diinvestigasi dalam pekerjaan ini, dengan tujuan untuk memperoleh struktur tubular yang seragam dan rapat sehingga dapat meningkatkan sifat fotokatalitik material TiO2. Sensitizer CdS nanopartikel dideposisikan pada permukaan TNTAs dengan metode succesive ionic layer adsorption and reaction SILAR yang dibantu dengan ultrasonikasi. Pengujian sistem sel gabungan QDSSC-PEC untuk produksi hidrogen dilakukan dengan memvariasikan kondisi percobaan yaitu variasi zona katalisis katoda, variasi konsentrasi hole scavenger dan variasi intensitas cahaya. Hasil karakterisasi memperlihatkan diameter dalam TNTAs meningkat dari 15 nm sampai dengan 80 nm dengan meningkatnya potensial anodisasi dari 15 V sampai dengan 60 V. sementara panjang tabung meningkat dari 2 m menjadi 7,6 m dengan meningkatnya waktu anodisasi dari 15 menit sampai dengan 120 menit pada potensial anodisasi 40 V. Elekroda yang dipreparasi pada kondisi 40 V selama 45 menit dalam elektrolit etilen glikol yang mengandung 0,3 NH4F dan 2 H2O; jarak antar elektroda 1,5 cm; suhu kalsinasi 4500C memperlihatkan struktur tabung yang rapat dan seragam dan mempunyai aktivitas fotokatalisis terbaik dengan efisiensi fotokonversi sebesar 16 dibawah penyinaran sinar UV. Data XPS TNTAs yang disensitasi CdS nanopartikel memperlihatkan komposisi kimia dan chemical state fotokatalis sebagai struktur CdS/TiO2. Hasil pengukuran SEM elektroda CdS/TNTAs yang disintesis menggunakan metode SILAR-ultrasonikasi memperlihatkan CdS tersebar merata di permukaan mulut tabung, bagian dalam dan luar tabung. Dari hasil pengamatan TEM diperoleh ukuran CdS nanopartikel sebesar 6-10 nm. Kurva DRS memperlihatkan nilai band gap sekitar 2,28-2,32 eV yang mengindikasikan keberadaan partikel CdS pada elektroda CdS/TNTAs. Efisiensi fotokonversi CdS/TNTAs dibawah penyinaran sinar tampak sebesar 12,03 , 5 kali lebih besar dibandingkan elektroda TNTAs murni.Hasil pengujian sistem sel gabungan QDSSC-PEC memperlihatkan pembentukan gelembung udara sebagai hidrogen pada katoda dan oksigen pada anoda. Hasil pengukuran kromatografi gas menunjukkan munculnya puncak kromatogram gas hidrogen dan oksigen . Jumlah gas hidrogen yang dihasilkan sangat ditentukan oleh kondisi percobaan yang dilakukan. Kondisi percobaan optimum diperoleh dengan menggunakan katoda Pt/Ti, konsentrasi hole scavenger metanol 20 dan intensitas cahaya 160 mW/cm2. Laju pembentukan gas hidrogen yang terbentuk pada kondisi optimum sebesar 13,44 L/men. Efisiensi energi sel untuk produksi hidrogen melalui proses pemecahan air sebesar 4,78. Dari hasil ini dapat disimpulkan bahwa sel QDSSC-PEC mempunyai potensi yang menjanjikan sebagai strategi baru dalam menghasilkan hidrogen melalui proses pemecahan air secara artificial fotosintesis. ...... Solar hydrogen is a potential renewable energy source and environmentally friendly to replace fossil fuel. Many methods can be used to generate hydrogen. Photoelectrochemical water splitting is one of the most promising methods for convert of solar to chemical energy. In this study, CdS nanoparticles sensitized TiO2 nanotube arrays CdS TNTAs was investigated for use as an electrodes in solar cell systems quantum dot sensitized solar cell, QDSSC which combined with photoelectrochemical cell QDSSC PEC and used as a new strategy for the production of hydrogen through water splitting process. In this dissertation report, we investigated the results of synthesis, characterization and photoelectrochemical activity of TNTAs and CdS TNTAs electrodes. The effect of electrolyte concentration, anodization potential, anodization time, the distance between the electrodes, and the calcination temperature were investigated in this work, with the aim to obtain a high ordered nanotubular structure and have a good photocatalytic activity. The sensitizer of CdS nanoparticles was deposited on the TNTAs surface by successive ionic layer adsorption and reaction SILAR method assisted with ultrasonication technique. The testing of QDSSC PEC cells for hydrogen production is done by varying the experimental conditions that variations of catalysis zone cathode , variation of hole scavenger concentration and light intensity variations. The characterization results showed that the pore diameter of TNTAs increase from 15 nm to 80 nm with increasing anodization potential from 15 to 60 V, while the tube length increase from 2 m to 7.6 m with increasing anodization time from 15 to 120 minutes at 40 V of anodization potential. The TNTAs electrode was prepared at 40V and 45 minutes in the electrolyte of ethylene glycol containing 0.3 NH4F and 2 H2O the distance between the electrodes of 1.5 cm calcinations temperature at 4500C shows a well ordered nanotubular structures with the inner tube diameter was about 80 nm, the tube length was about 5.7 m and have the best photocatalytic activity with the photoconversion efficiency of 16 under UV light illumination. The FE SEM results of CdS TNTAs electrode shows that CdS nanoparticles uniformly decorated on the top surface , inner wall and outer wall TNTAs without clogging at the nanotube mouth. The XPS spectra of CdS sensitized TNTAS electrode shows the chemical composition and chemical state as the CdS and TiO2 structure. The TEM image of the CdS TNTAs shows that CdS nanoparticles were abundantly deposited inside the TNTAs and a crystalline CdS nanoparticles was grown on an anatase TiO2 with particle size of 6 nm. The DRS curve shows the band gap value of about 2.28 to 2.32 eV, indicating the presence of CdS nanoparticles on the CdS TNTAs electrode. The energy photoconversion efficiency of CdS TNTAs was 12.03 under visible light illumination, which five times higher than that of a pure TNTAs electrode. The evaluating results of QDSSC PEC cell showed the formation of air bubbles as hydrogen gas at the cathode and oxygen gas at anode surface. The measurement results of gas chromatography showed the chromatogram peaks of hydrogen and oxygen. The amount of hydrogen gas produced is determined by the experimental conditions conducted. The optimum experimental conditions obtained using Pt Ti cathode, 20 of methanol concentration as hole scavenger and light intensity of 160 mW cm2. The formation rate of hydrogen gas at optimum condition is 13.44 L men. The energy efficiency of cell for hydrogen production from water splitting process is 4.78. This results indicates that the QDSSC PEC cell have promising potential as a new strategy to generate hydrogen, which one may call an artificial photosynthetic water splitting process.
Depok: Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam Universitas Indonesia, 2017
D2345
UI - Disertasi Membership  Universitas Indonesia Library
cover
Nenen Rusnaeni
Abstrak :
Komersialisasi Proton Exchange Membrane Fuel Cell (PEMFC) hingga kini masih menyisakan beberapa parameter sebagai pekerjaan rumah sehingga masih terus dilakukan investigasi, terutama yang terkait dengan penurunan harga, life time, scale-up dan peningkatan aktivitas katalitik. Dalam rangka memecahkan kedua permasalahan tersebut, penelitian ini dilakukan dengan tujuan turut berkontribusi dalam pengembangan katalis berbasis paduan platina ( Pt ) berpenyangga karbon aktif ( C ) untuk reduksi oksigen ( O2 ) dengan laju reaksi yang tinggi pada sisi katoda. Tujuan khusus pertama pada penelitian ini adalah melakukan studi pengaruh penambahan NaOH pada pembentukan katalis nanokristalin dari paduan Pt-Ni yang terdistribusi dengan baik pada penyangga C, dengan dispersi yang tinggi dan loading Pt maksimal. Tujuan khusus yang kedua adalah melakukan studi pengaruh rasio atomik Pt pada dispersi permukaan dan aktivitas katalitik dari katalis nanokristalin Pt-Ni. Metode penelitian diawali dengan pembuatan katalis Pt-Ni/C, yang kemudian dilanjutkan dengan melakukan karakterisasi fisik dan uji aktivitas katalitik. Katalis Pt-Ni/C dibuat dengan menggunakan metode polyol yang terdiri atas tiga tahapan, yaitu: tahapan dispersi larutan precursor (material awal), tahapan reduksi dan yang terakhir adalah tahapan untuk menghasilkan serbuk katalis. Pt/C komersial buatan E-TEK dipakai sebagai pembanding pada penelitian ini. Ethylene glycol (EG) dipergunakan sebagai pelarut sekaligus agen reduksi dengan loading Pt-Ni sebesar 30 %-b. Sampel katalis kemudian dikarakterisasi menggunakan X-ray diffraction (XRD) untuk mengetahui struktur kristalin dan ukuran kristalit; menggunakan scanning electron microscopy dan energy dispersive X-ray spectroscopy (SEM-EDX) untuk mengetahui morfologi dan komposisi elemen; serta menggunakan khemisorpsi hidrogen untuk mengetahui dispersi platina pada permukaan katalis. Uji setengah sel dilakukan dengan menggunakan cyclic voltametry (CV) pada media HClO4 untuk mengetahui aktivitas katalitik (mass activity/MA dan specific activity/SA). Aktivitas katalis Pt-Ni berpenyangga karbon terhadap reaksi reduksi oksigen (Oxygen Reduction Reaction/ORR) diuji pada potensial 900 mV vs RHE dengan 1M HClO4 dan laju pemindaian sebesar 5 mV s-1 dan temperatur 25°C. Hasil analisis ketiga parameter tersebut memperlihatkan adanya hubungan antara kemampuan permukaan paduan Pt-Ni sebagai site aktif dengan adsorpsi oksigen (O2). Pola difraksi kristalit berubah sejalan dengan dilakukannya variasi pada volume NaOH. Pola XRD dari sampel PtNi11-5 menunjukkan struktur kubik berpusat sisi (face center cubic/fcc) disorder dengan ukuran partikel sekitar 5 nm. Hasil analisis EDX terhadap sampel tersebut juga memperlihatkan bahwa komposisi Pt-Ni pada karbon adalah 29%, sementara adsorpsi hidrogen pada atom Pt yang ditunjukkan diatas permukaan nanokatalis juga 29%. Parameter struktur kristalin, ukuran partikel serta dispersi Pt di permukaan dan loading Pt pada sampel PtNi11-5, menunjukkan kondisi reaksi yang memadai untuk dipergunakan dalam penelitian lebih lanjut. Telah dibuat 3 (tiga) sampel nanokristalin paduan Pt-Ni/C dengan berbagai rasio atomik yang sama persis kondisinya seperti kepunyaan sampel PtNi11-5. Hasil analisis XRD menunjukkan bahwa semua sampel yang dipersiapkan dengan berbagai rasio atomik memperlihatkan struktur kristalin fcc dan memiliki parameter kisi yang lebih kecil dibandingkan dengan katalis Pt murni serta mempunyai ukuran partikel katalis berkisar antara 4,3-6,3 nm. Paduan Pt-Ni/C akan menjadi order ketika dilakukan proses pemanasan sehingga ukuran kristal untuk sampel PtNI11-5 membesar dari 5,7 nm menjadi 7,1 nm. Dari voltamogram siklik hasil karakterisasi pada lingkungan N2 menunjukkan bahwa nilai rentang luas permukaan elektrokimia (ESA) aktif dari sampel nanokatalis Pt-Ni/C yang dibuat berkisar antara 37-156 cm2/mgPt, Mass Activity (MA) nya antara , 61?8.42 mA/mgPt dan Specific Activity (SA) nya antara 49-99 ?A/cm2. Sementara itu, dengan cara yang sama seperti perlakuan pada sampel dilakukan pula pengukuran ESA, MA dan SA terhadap Pt/C E-TEK komersial dan mendapatkan hasil 161 cm2/mgPt, 4,77 mA/mgPt, dan 30 ?A/cm2. Hubungan antara luas permukaan elektrokimia (ESA) dengan struktur mikroskopis permukaan logam telah memainkan peran penting dalam laju kinetika. Hasil penelitian menunjukkan bahwa sampel PtNi11-5 memberikan SA tiga kali lebih tinggi bila dibandingkan dengan katalis komersial Pt/C E-TEK, meskipun MA nya masih sedikit lebih rendah. Hasil penelitian ini memberikan kontribusi nyata terhadap penurunan harga bahan elektro-katalis yang dipakai pada katoda PEMFC melalui pengurangan loading Pt setengahnya dengan SA tiga kali lebih besar. ...... The commercialization of Proton Exchange Membrane Fuel Cell (PEMFC) are still leaving some parameters as homework, hence investigations on the subject are still underway, especially on those associated with reduced prices, life time, scale-up and increased catalytic activity. In order to solve both problems, this Dissertation research was conducted with the aim at developing a platinum (Pt) alloy-based catalyst supported by activated carbon (C) for the reduction of oxygen (O2) with a high rate of reaction on the cathode side. The first specific objective of this research is to study the effect of the addition of NaOH to the formation of nanocrystalline catalyst from the Pt-Ni alloys that have been well-distributed on the C supporter, with high dispersion and maximum Pt loading. The second specific objective is to study the influence of atomic ratio of Pt on the surface dispersion and on the catalytic activity of the Pt-Ni nanocrystalline catalyst. The research method was initiated with the fabrication of Pt-Ni/C catalysts, which was followed by the physical characterization and catalytic activity tests. The Pt-Ni/C catalyst was prepared by using the polyol method which consists of three stages: the stage of precursor solution dispersion (initial material), the reduction stage, and the final stage was the one that produced the powder catalysts. Commercial Pt/C E-TEK was used as comparison sample in this study. Ethylene glycol (EG) is used as solvent as well as reduction agent with Pt-Ni loading of 30%-wt. The prepared catalyst sample was then characterized by using X-ray diffraction (XRD) to determine the crystalline structure and crystallite size, by using scanning electron microscopy-and energy dispersive X-ray spectroscopy (SEM-EDX) analysis to determine the morphology and composition of elements; and by using hydrogen chemisorptions to find out about the platinum dispersion on the catalyst surface. Tests on half cell was carried out by using cyclic voltametry (CV) on the HClO4 medium to find out about the catalytic activities that consist of mass activity/MA and specific activity/SA. The catalytic activity (mass activity / MA and the specific activity / SA) of the carbon-supported Pt-Ni catalyst against the oxygen reduction reaction was tested by cyclic voltammetry (CV) at 900 mV vs. RHE with 1M HClO4 solution, the scan rate of 5 mV/s and temperature of 25°C. The analysis results of the three above parameters showed a link between the ability of the surface of the Pt-Ni alloy as an active site with the adsorption of oxygen (O2). The results show that the diffraction pattern of the crystallites changes when the content of NaOH varies. The XRD patterns of the PtNi11-5 samples show disorder structure of face cubic centre (fcc) with particle size of around 5 nm. The result of EDX analysis against the sample also shows that the Pt-Ni compositions on carbon around 29 %-wt, whereas hydrogen adsorption on Pt atom that is shown on the PtNi11-5 nanoparticle surface is also approximately 29%. The crystalline structure, particle size, Pt loading and dispersion parameters of PtNi11-5 sample, show sufficient reaction conditions to be used in further research. Three samples of the nanocrystalline Pt-Ni/C alloy with atomic with varied atomic ratios that are exactly similar to the condition of PtNi11-5 sample were made. The XRD analysis results show that the all samples that have been prepared with various atomic ratios show disordered structures fcc with particle size that is smaller compared to pure Pt catalyst and have catalyst particle sizes of from 4.3 to 6.3 nm. The Pt-Ni/C alloys will become orderly when heating processes are applied; the result is that the particle size in the PtNi11-5 sample agglomerates from 5.7 nm to 7.1 nm. The lattices parameter of the above samples is smaller than that of Pt/C catalyst. The cyclic voltamogram as a result of characterization on N2 area indicates that the active electrochemical surface area (ESA) of the prepared Pt-Ni/C nanocatalyst sample ranged from 37 - 156 cm2/mgPt, of which the Mass Activity (MA) was between 3.61?8.42 mA/mgPt, and the Specific Activity (SA) was between 49-99 ?A/cm2. While, in the same way that has been carried out on the sample, ESA, MA and SA measurements were also carried out on the commercial Pt / C E-TEK sample, of which the results were 161 cm2/mgPt, 4.77 mA/mgPt, and 30 ?A/cm2. The relationship between the electrochemical surface area (ESA) with the microscopic structure of the metal surface, and Pt loading has played an important role in the kinetics rate. The result shows that the PtNi11-5 sample provides SA that is three times higher in comparison to that of the commercial Pt/C E-TEK catalyst, although the MA is still slightly lower. The result of this research has given a real contribution in reducing the price of electro-catalyst on PEMVC cathode through the reduction of Pt loading by half while the SA value is three times larger than that of the commercial Pt/C E-TEK.
Depok: Fakultas Teknik Universitas Indonesia, 2011
D1186
UI - Disertasi Open  Universitas Indonesia Library
cover
Praswasti Pembangun Dyah Kencana Wulan
Abstrak :
Penelitian ini bertujuan memproduksi hidrogen (H2) dan carbon nanotube (CNT) secara simultan melalui reaksi dekomposisi katalitik metana dengan katalis Ni-Cu-AL. Secara garis besar, penelitian dibagi menjadi dua tujuan besar yaitu studi kinetika intrinsik dan pemodelan reaktor. Studi kinetika didekati dengan tiga cara. Model reaktor yang dibuat adalah reaktor pelat sejajar. Studi kinetika dengan internal reaktor pelat sejajar menghasilkan kinetika non-intrinsik. Pelapisan katalis pada pelat sebanyak 4 kali tidak mempunyai pengaruh yang signifikan pada loading katalis. Hasil eksperimen diverifikasi menggunakan kriteria-kriteria limitasi tahanan massa dan panas (eksternal dan internal). Hasil verifikasi menunjukkan bahwa kinetika pelat sejajar tidak mampu mengatasi limitasi tahanan internal. Studi kinetika diperbaiki dengan internal reaktor berupa katalis serbuk. Studi kinetika serbuk menghasilkan kinetika intrinsik. Tetapi hasil ini tidak akurat karena deposisi karbon dihitung melalui neraca karbon terhadap waktu (pendekatan dinamik) padahal rata-rata 43,45% karbon hilang di akhir reaksi. Studi kinetika dilanjutkan menggunakan reaktor yang dilengkapi dengan microbalance. Kinetika model ini dapat mengukur pertambahan karbon sebagai fungsi waktu dan suhu pada tekanan atmosfer. Hasil penelitian sebelum deaktivasi menunjukkan bahwa tahap pembatas laju reaksi adalah tahap adsorpsi. Energi aktivasi yang diperoleh sebesar 67,76 kJ/mol dan faktor pre-eksponensial 5,15 x 1018. Model persamaan kinetika deaktivasi katalis mempunyai persamaan laju deaktivasi orde satu. Reaktor katalis terstruktur pelat sejajar dimodelkan tiga dimensi (3D) kondisi stedi. Model 3 dimensi diselesaikan dengan program aplikasi computional fluid dynamics (CFD) yaitu COMSOL. Konversi metana dan yield hydrogen digunakan sebagai data validasi antara model dan data hasil eksperimen. Hasil simulasi mempunyai persentase kesalahan konversi total metana dan yield H2 berturut-turut 0,77% dan 2,38%. Validasi menunjukkan bahwa hasil model reaktor sesuai dengan data hasil percobaan laboratorium.
This study aims to produce hydrogen (H2) and carbon nanotube (CNT) simultaneously through methane decomposition reaction over a Ni-Cu-Al catalyst. The research is divided into two major objectives namely intrinsic kinetics study and reactor modeling. Kinetics studies were approached in three ways. Reactor model is made parallel flat plate reactor. The result of kinetics study using internal reactor parallel-plate was nonintrinsic kinetics. Coating 4 times on the parallel plate had no significant effect on catalyst loading. The experimental results are verified using the criteria for limitation of mass and heat resistance (external and internal). Verification results show that kinetics of parallel-plate are not able to overcome the internal resistance limitation. Kinetics studies corrected with the reactor's internal form of the catalyst powder. This experiment result is not accurate because of carbon deposition is calculated by carbon balance versus time (dynamic approach) whereas the average 43.45% of carbon lost by the end of the reaction. The last study using the reactor which is equipped with a microbalance. This model can measure carbon growth as a function of time and temperature at atmospheric pressure. The results before deactivation suggests that the limiting step is the adsorption. The activation energy of 67.76 kJ/mol and preexponential factor of 5.15 x 1018. Deactivation kinetics model have first order. Parallel-plate structured catalyst reactor is modeled three-dimensional (3D) with steady condition. 3-dimensional model solved by the application program computational fluid dynamics (CFD) namely COMSOL. Methane conversion and hydrogen yield used as validation between model and experimental data. The simulation results have an error percentage of the total methane conversion and H2 yield respectively 0.77% and 2.38%. Validation showed that the model in line with experimental data.
Depok: Fakultas Teknik Universitas Indonesia, 2011
D1276
UI - Disertasi Open  Universitas Indonesia Library
cover
Nenen Rusnaeni
Abstrak :
Komersialisasi Proton Exchange Membrane Fuel Cell (PEMFC) hingga kini masih menyisakan beberapa parameter sebagai pekerjaan rumah sehingga masih terus dilakukan investigasi, terutama yang terkait dengan penurunan harga, life time, scaleup dan peningkatan aktivitas katalitik. Dalam rangka memecahkan kedua permasalahan tersebut, penelitian ini dilakukan dengan tujuan turut berkontribusi dalam pengembangan katalis berbasis paduan platina ( Pt ) berpenyangga karbon aktif ( C ) untuk reduksi oksigen ( O2 ) dengan laju reaksi yang tinggi pada sisi katoda. Tujuan khusus pertama pada penelitian ini adalah melakukan studi pengaruh penambahan NaOH pada pembentukan katalis nanokristalin dari paduan Pt-Ni yang terdistribusi dengan baik pada penyangga C, dengan dispersi yang tinggi dan loading Pt maksimal. Tujuan khusus yang kedua adalah melakukan studi pengaruh rasio atomik Pt pada dispersi permukaan dan aktivitas katalitik dari katalis nanokristalin Pt-Ni. Metode penelitian diawali dengan pembuatan katalis Pt-Ni/C, yang kemudian dilanjutkan dengan melakukan karakterisasi fisik dan uji aktivitas katalitik. Katalis Pt-Ni/C dibuat dengan menggunakan metode polyol yang terdiri atas tiga tahapan, yaitu: tahapan dispersi larutan precursor (material awal), tahapan reduksi dan yang terakhir adalah tahapan untuk menghasilkan serbuk katalis. Pt/C komersial buatan E-TEK dipakai sebagai pembanding pada penelitian ini. Ethylene glycol (EG) dipergunakan sebagai pelarut sekaligus agen reduksi dengan loading Pt-Ni sebesar 30 %-b. Sampel katalis kemudian dikarakterisasi menggunakan X-ray diffraction (XRD) untuk mengetahui struktur kristalin dan ukuran kristalit; menggunakan scanning electron microscopy dan energy dispersive X-ray spectroscopy (SEM-EDX) untuk mengetahui morfologi dan komposisi elemen; serta menggunakan khemisorpsi hidrogen untuk mengetahui dispersi platina pada permukaan katalis. Uji setengah sel dilakukan dengan menggunakan cyclic voltametry (CV) pada media HClO4 untuk mengetahui aktivitas katalitik (mass activity/MA dan specific activity/SA). Aktivitas katalis Pt-Ni berpenyangga karbon terhadap reaksi reduksi oksigen (Oxygen Reduction Reaction/ORR) diuji pada potensial 900 mV vs RHE dengan 1M HClO4 dan laju pemindaian sebesar 5 mV s-1 dan temperatur 25oC . Hasil analisis ketiga parameter tersebut memperlihatkan adanya hubungan antara kemampuan permukaan paduan Pt-Ni sebagai site aktif dengan adsorpsi oksigen (O2). Pola difraksi kristalit berubah sejalan dengan dilakukannya variasi pada volume NaOH. Pola XRD dari sampel PtNi11-5 menunjukkan struktur kubik berpusat sisi (face center cubic/fcc) disorder dengan ukuran partikel sekitar 5 nm. Hasil analisis EDX terhadap sampel tersebut juga memperlihatkan bahwa komposisi Pt-Ni pada karbon adalah 29%, sementara adsorpsi hidrogen pada atom Pt yang ditunjukkan diatas permukaan nanokatalis juga 29%. Parameter struktur kristalin, ukuran partikel serta dispersi Pt di permukaan dan loading Pt pada sampel PtNi11-5, menunjukkan kondisi reaksi yang memadai untuk dipergunakan dalam penelitian lebih lanjut. Telah dibuat 3 (tiga) sampel nanokristalin paduan Pt-Ni/C dengan berbagai rasio atomik yang sama persis kondisinya seperti kepunyaan sampel PtNi11-5. Hasil analisis XRD menunjukkan bahwa semua sampel yang dipersiapkan dengan berbagai rasio atomik memperlihatkan struktur kristalin fcc dan memiliki parameter kisi yang lebih kecil dibandingkan dengan katalis Pt murni serta mempunyai ukuran partikel katalis berkisar antara 4,3-6,3 nm. Paduan Pt-Ni/C akan menjadi order ketika dilakukan proses pemanasan sehingga ukuran kristal untuk sampel PtNI11-5 membesar dari 5,7 nm menjadi 7,1 nm. Dari voltamogram siklik hasil karakterisasi pada lingkungan N2 menunjukkan bahwa nilai rentang luas permukaan elektrokimia (ESA) aktif dari sampel nanokatalis Pt-Ni/C yang dibuat berkisar antara 37-156 cm2/mgPt, Mass Activity (MA) nya antara 3,61?8.42 mA/mgPt dan Specific Activity (SA) nya antara 49-99 µA/cm2. Sementara itu, dengan cara yang sama seperti perlakuan pada sampel dilakukan pula pengukuran ESA, MA dan SA terhadap Pt/C E-TEK komersial dan mendapatkan hasil 161 cm2/mgPt, 4,77 mA/mgPt, dan 30 µA/cm2. Hubungan antara luas permukaan elektrokimia (ESA) dengan struktur mikroskopis permukaan logam telah memainkan peran penting dalam laju kinetika. Hasil penelitian menunjukkan bahwa sampel PtNi11-5 memberikan SA tiga kali lebih tinggi bila dibandingkan dengan katalis komersial Pt/C E-TEK, meskipun MA nya masih sedikit lebih rendah. Hasil penelitian ini memberikan kontribusi nyata terhadap penurunan harga bahan elektro-katalis yang dipakai pada katoda PEMFC melalui pengurangan loading Pt setengahnya dengan SA tiga kali lebih besar. ...... The commercialization of Proton Exchange Membrane Fuel Cell (PEMFC) are still leaving some parameters as homework, hence investigations on the subject are still underway, especially on those associated with reduced prices, life time, scale-up and increased catalytic activity. In order to solve both problems, this Dissertation research was conducted with the aim at developing a platinum (Pt) alloy-based catalyst supported by activated carbon (C) for the reduction of oxygen (O2) with a high rate of reaction on the cathode side. The first specific objective of this research is to study the effect of the addition of NaOH to the formation of nanocrystalline catalyst from the Pt-Ni alloys that have been well-distributed on the C supporter, with high dispersion and maximum Pt loading. The second specific objective is to study the influence of atomic ratio of Pt on the surface dispersion and on the catalytic activity of the Pt-Ni nanocrystalline catalyst. The research method was initiated with the fabrication of Pt-Ni/C catalysts, which was followed by the physical characterization and catalytic activity tests. The Pt-Ni/C catalyst was prepared by using the polyol method which consists of three stages: the stage of precursor solution dispersion (initial material), the reduction stage, and the final stage was the one that produced the powder catalysts. Commercial Pt/C E-TEK was used as comparison sample in this study. Ethylene glycol (EG) is used as solvent as well as reduction agent with Pt-Ni loading of 30%-wt. The prepared catalyst sample was then characterized by using X-ray diffraction (XRD) to determine the crystalline structure and crystallite size, by using scanning electron microscopy-and energy dispersive X-ray spectroscopy (SEM-EDX) analysis to determine the morphology and composition of elements; and by using hydrogen chemisorptions to find out about the platinum dispersion on the catalyst surface. Tests on half cell was carried out by using cyclic voltametry (CV) on the HClO4 medium to find out about the catalytic activities that consist of mass activity/MA and specific activity/SA. The catalytic activity (mass activity / MA and the specific activity / SA) of the carbonsupported Pt-Ni catalyst against the oxygen reduction reaction was tested by cyclic voltammetry (CV) at 900 mV vs. RHE with 1M HClO4 solution, the scan rate of 5 mV/s and temperature of 25oC. The analysis results of the three above parameters showed a link between the ability of the surface of the Pt-Ni alloy as an active site with the adsorption of oxygen (O2). The results show that the diffraction pattern of the crystallites changes when the content of NaOH varies. The XRD patterns of the PtNi11-5 samples show disorder structure of face cubic centre (fcc) with particle size of around 5 nm. The result of EDX analysis against the sample also shows that the Pt-Ni compositions on carbon around 29 %-wt, whereas hydrogen adsorption on Pt atom that is shown on the PtNi11-5 nanoparticle surface is also approximately 29%. The crystalline structure, particle size, Pt loading and dispersion parameters of PtNi11-5 sample, show sufficient reaction conditions to be used in further research. Three samples of the nanocrystalline Pt-Ni/C alloy with atomic with varied atomic ratios that are exactly similar to the condition of PtNi11-5 sample were made. The XRD analysis results show that the all samples that have been prepared with various atomic ratios show disordered structures fcc with particle size that is smaller compared to pure Pt catalyst and have catalyst particle sizes of from 4.3 to 6.3 nm. The Pt-Ni/C alloys will become orderly when heating processes are applied; the result is that the particle size in the PtNi11-5 sample agglomerates from 5.7 nm to 7.1 nm. The lattices parameter of the above samples is smaller than that of Pt/C catalyst. The cyclic voltamogram as a result of characterization on N2 area indicates that the active electrochemical surface area (ESA) of the prepared Pt-Ni/C nanocatalyst sample ranged from 37 - 156 cm2/mgPt, of which the Mass Activity (MA) was between 3.61?8.42 mA/mgPt, and the Specific Activity (SA) was between 49-99 µA/cm2. While, in the same way that has been carried out on the sample, ESA, MA and SA measurements were also carried out on the commercial Pt / C E-TEK sample, of which the results were 161 cm2/mgPt, 4.77 mA/mgPt, and 30 µA/cm2. The relationship between the electrochemical surface area (ESA) with the microscopic structure of the metal surface, and Pt loading has played an important role in the kinetics rate. The result shows that the PtNi11-5 sample provides SA that is three times higher in comparison to that of the commercial Pt/C E-TEK catalyst, although the MA is still slightly lower. The result of this research has given a real contribution in reducing the price of electro-catalyst on PEMVC cathode through the reduction of Pt loading by half while the SA value is three times larger than that of the commercial Pt/C E-TEK.
Depok: Fakultas Teknik Universitas Indonesia, 2011
D1292
UI - Disertasi Open  Universitas Indonesia Library