Hasil Pencarian  ::  Simpan CSV :: Kembali

Abstrak :
ABSTRAK
Kami tengah mengembangkan sistem artifisial fotosintesis berdasarkan sel tandem fotoelektrokimia, baik untuk fiksasi nitrogen atau karbon dioksida menjadi zat kimia bernilai guna. Sel tandem ini terdiri dari DyeSensitized Solar Cell (DSSC), yang digunakan sebagai penyedia potensial eksternal, dan sel PEC (photoelectrochemical) sebagai zona katalisis. PEC pada zona katalisis menggunakan pasangan katoda untuk reaksi reduksi pada kondisi gelap dan fotoanoda untuk reaksi oksidasi air dibawah penyinaran sinar tampak untuk membentuk oksigen dan proton. Bagian penting dalam mengembangkan sistem ini adalah pemilihan material yang tepat. Diperlukan material yang dapat mengadsorb nitrogen dan/atau karbon dioksida secara baik pada sisi katoda gelap, sementara pada fotoanoda diperlukan material yang dapat menyerap cahaya tampak dan memiliki sifat intrinsik yang baik untuk oksidasi air. Saat ini kami mengembangkan material bTiO2 dan b-TiO2 termodifikasi pada katoda dan anoda. Untuk DSSC, dikembangkan DSSC berbasis TiO2 nanotube/N719 dengan menambahkan CdS sebagai ko-sensitizer. Sintesis b-TiO2 dilakukan dengan reduksi elektrokimia TiO2 nanotube dalam larutan aqueous, sedangkan TiO2 nanotube dipreparasi dengan teknik elektro-oksidasi. Material kemudian dikarakterisasi dengan XRD, SEM, FTIR, UV-VIS DRS, dan potensiostat. Hasil penelitian menunjukan warna TiO2 berubah dari abu-abu menjadi biru setelah proses reduksi elektrokimia. Pada waktu optimum reduksi, terjadi peningkatan kondiktivitas dan pergeseran band gap dari 3,2 menjadi 2,9 eV. Sebagai fotoanoda, b-TiO2 dimodifikasi dengan spesies kobalt oksida (Co3O4) untuk meningkatkan respon photocurrent pada daerah sinar tampak dan mengkatalisis reaksi fotooksidasi air. Performa material TiO2/Co3O4 sebagai fotoanoda diuji dengan fenomena evolusi oksigen dan kemampuannya untuk mendegradasi zat warna dari air ketika dipaparkan sinar tampak. DSSC yang difabrikasi dengan sistem TiO2/CdS/ZnS/N719 memberikan efisiensi sebesar 1,29% dan fill factor 0,43, 14% lebih baik dari sel surya TiO2/N719. Sistem artifisial fotosintesis yang terusun dari TiO2/CdS/ZnS/N719 sebagai DSSC, b-TiO2 pada katoda, dan and b-TiO2/Co3O4 sebagai fotoanoda memberikan efisiensi Solar to Chemical sebesar 0.05% untuk konversi N2 menjadi NH3, hasil ini 2,5 kali lebih besar dari sistem Hirakawa et al. (2017). Ketika digunakan untuk mereduksi CO2, sistem menghasilkan Metanol dan asam format. Sistem ini juga dapat melangsungkan fiksasi N2 dan CO2 secara simultan untuk menghasilkan fine chemicals seperti amonia, metanol, dan asam format.

---

ABSTRACT
We have been developing an artificial photosynthesis device, based on tandem of dual photo-electrochemical cells, either for nitrogen or carbon dioxide fixation into fine chemicals. The tandem cell is comprised of a dye sensitized solar cell (DSSC), as embedded an external potential, and a photo-electrochemical (PEC) cell as catalysis zone. The PEC in catalysis zone employing couple of cathode and photoanode, whereas the cathode is dedicated for a reduction reaction site under the dark, while the photo-anode is dedicated for an oxidation reaction under visible light to produce oxygen and proton. A crucial part of such system is including proper choice of electrodes materials. An electrode material that can absorb nitrogen and/or carbon dioxide gases is necessary for the dark cathode, while a photo electrode material that can absorb visible light and having intrinsic oxidation potential to split water is necessary. Currently, we are developing the b-TiO2 and modified the bTiO2 for both those electrodes material. For DSSC, we fabricate nanotube TiO2/N719 photoanode with CdS as co-sensitizer. The b-TiO2 was synthesized by electrochemical reduction of TiO2 nanotube in aqueous solution, while the TiO2 nanotubes was prepared by electro-oxidation technique. The materials were characterized by XRD, SEM, FTIR, UV-VIS DRS, and Electrochemical work station. The results indicate that by reducing TiO2 electrochemically, the color of TiO2 change from grey to blue. At the optimum reduction time the band gap shifts from 3.2 eV to 2.9 eV, and the conductivity increase. For a photo-anode, the b-TiO2 was then modified by Cobalt oxide (Co3O4) to increase photocurrent response at visible region, and to enhance photo-oxidation reaction. The performance of bTiO2/Co3O4 as photo-anode was examined by oxygen evolution event and its ability to remove dyes from water, when it was exposed by visible light. The DSSC fabricated by TiO2/CdS/ZnS/N719 system gives 1.29% efficiency and fill factor 0.43, which is 14% higher than TiO2/N719. In addition, the performance of the tandem DSSC-PEC system was examined by the ability of the cell to convert nitrogen to ammonia and carbon dioxide to fine chemicals. The results show that system comprised by TiO2/CdS/ZnS/N719 DSSC, b-TiO2 at cathode, and bTiO2/Co3O4 as photoanode give 0.05% Solar to Chemical efficiency when used to convert N2 to NH3 which is 2.5 higher than Hirakawa (2017) device. When used to convert CO2 the device produces Metanol and formic acid. The device can also be used to convert N2 and CO2 simultanously to produce fine chemicals such as ammonia, methanol, and formic acid.

Abstrak :
Penggunaan energi matahari untuk produksi hidrogen dari air dapat menjadi alternatif yang potensial untuk mengatasi masalah keberlanjutan pasokan energi dan pengurangan pencemaran lingkungan. Sistem tandem dyes sensitized solar cell-photoelectrocatalytic (DSSC-PEC) berpotensi dikembangkan menjadi salah satu perangkat pemanen sinar matahari untuk produksi hidrogen (Solar to hydrogen). Dalam sistem tandem tersebut bagian PEC sebagai tempat terjadinya reaksi pemecahan air, sedangkan bagian DSSC berfungsi sebagai salah satu penyedia tegangan insitu dan elektron aktif bagi sel PEC. Material TiO2 nanotube arrays (TNAs) merupakan material satu dimensi (1D) yang memiliki sifat fotokatalitik yang superior dan luas permukaan spesifik yang besar, serta channel 1D yang kondusif dalam transpor muatan. TNAs telah dipreparasi menggunakan metode two step anodization dengan meningkatkan potensial anodisasi tahap dua pada potensial sedang. Plat Ti digunakan sebagai working electrode dan stainless steel digunakan sebagai counter electrode. Elektrolit yang digunakan adalah etilen glikol yang mengandung 0,3% w/w NH4F dan 2% v/v H2O. Hasil anodisasi tahap satu dihilangkan dengan sonikasi dalam air distilasi selama 20 menit dan plat ini berperan sebagai template untuk anodisasi tahap dua. Hasil anodisasi yang diperoleh pada tahap dua dikalsinasi pada suhu 450° C selama 2 jam untuk merubah fasa amorf menjadi fasa kristalin. Band gap energy dari TNAs yang dipreparasi dengan metode two step yakni sekitar 3,07-3,31 eV. Morfologi permukaan TNAs yang dihasilkan berbentuk heksagonal (honey comb). Peningkatan potensial anodisasi pada tahap dua menghasilkan TNAs yang highly order dengan durasi pembentukan yang relatif lebih singkat dengan nilai regularity ratio (RR) optimum 0,92. Agar lebih responsif terhadap sinar tampak, TNAs dimodifikasi dengan BiOI (bismuth oxyiodide) dengan metode Successive Ionic Layer Adsorption and Reaction (SILAR) dengan bantuan ultrasonikasi dan pemanasan menggunakan pelarut air distilasi dan pelarut sorbitol. BiOI/TNAs hasil modifikasi responsif terhadap sinar tampak pada rentang 450-580 nm (redshift) dengan nilai band gap sekitar 1,90 eV-2,32. Morfologi permukaan BiOI/TNA yang dihasilkan yakni bentuk nanoplate, nanoflake, dan nanosheet dengan orientasi tegak lurus pada matriks TiO2 nanotubes. Modifikasi BiOI pada TNAs tidak mengubah fasa kristal anatase. Fotoanoda Graphene Oxide (GO)/TNAs dan reduced-Graphene Oxide (rGO)/TNAs dipreparasi menggunakan teknik drop casting dan teknik deposisi Cyclic Voltammetry (CV), berturut-turut. Modifikasi TNAs dengan material GO ini berhasil menggeser serapan pada sinar tampak (430 nm). Material GO atau rGO/TNAs ini dimodifikasi dengan BiOI untuk mendapatkan fotoanoda ternary yang memiliki respon fotoelektrokimia yang lebih tinggi. BiOI/TNAs dan ternary BiOI/GO/TNAs digunakan sebagai fotoanoda pada zona PEC. Sementara itu, pada bagian katoda PEC digunakan TNAs yang dimodifikasi dengan Pt yang dipreparasi dengan metode fotoreduksi, sebagai zona katalis untuk pembentukan hidrogen. Pengembangan bagian DSSC digunakan fotoanoda TNAs yang disensitasi dengan N719 dyes dan bagian katodanya digunakan kaca Fluorine-doped Tin Oxide (FTO) yang dilapisi dengan Pt. Efisiensi DSSC N719 dyes/TNAs optimum yang didapat sekitar 5,23%. Perangkat DSSC dan PEC ini diaplikasikan untuk produksi hidrogen menghasilkan persen solar to hydrogen (STH) sekitar 2,56%. Saat diaplikasikan untuk produksi hidrogen dan degradasi fenol secara simultan dengan persen solar to hydrogen (STH) turun menjadi 1,34%, namun mampu mendegradasi fenol hingga 73,74%. Dari hasil studi ini menunjukkan bahwa sistem DSSC-PEC dengan fotoanoda bagian PEC berupa BiOI/TNAs atau BiOI/rGO/TNAs memiliki potensi yang menjanjikan secara simultan untuk produksi hidrogen dan degradasi zat organik dalam air berkadar garam tinggi. ...... The solar energy utilization for hydrogen production from water can be a potential alternative to address the problem of sustainability of energy supply and reduction of environmental pollution. The tandem dyes-sensitized solar cell-photoelectrocatalytic (DSSC-PEC) system can potentially be developed into one of the solar harvesting devices for hydrogen production (Solar to hydrogen). In this tandem system, the PEC compartment acts as a site for the water-splitting reaction, while the DSSC part provides insitu voltage and active electrons for the PEC cell. TiO2 nanotube arrays (TNAs) are one-dimensional (1D) with a superior photocatalytic high surface area and one dimension channel conducive to charge transport. TNAs have been prepared using a two-step anodization method by increasing the second-step voltages at moderate voltage. The Ti foil and stainless steel were used as the working and counter electrodes, respectively. The ethylene glycol containing 0.3% w/w of NH4F and 2% v/v H2O was used as the electrolyte. The first anodization result was removed by the ultrasonication process in the distilled water for 20 min, and this foil acted as the template for the second step of anodization. The second anodization product was calcined at 450° C for 2 h to convert the amorphous phase into a crystalline phase. Increasing the second step potential for producing TNAs with a highly ordered structure can improve the PEC properties. The band gap energy of TNAs prepared with the two-step anodization method was 3.07-3.31 eV. The surface morphology of TNAs prepared by the two-step anodization method was hexagonal (honeycomb). The increasing voltage in the second anodization step reveals TNAs with high order and short-duration of TNAs production with a regularity ratio (RR) was 0.92. In order to extend absorption in the visible range, TNAs were modified with BiOI (bismuth oxy iodide) by Successive Ionic Layer Adsorption and Reaction (SILAR) with ultrasonication and heat-assisted by using deionized water and sorbitol solvent. Modified BiOI/TNAs were responsive to visible light in the 450-580 nm (redshift) range, with a band gap energy of 1.90 - 2.32 eV. The BiOI/TNAs morphology was nanoplate, nanoflake, and nanosheet perpendicular to TiO2 nanotube matrices. The modification of BiOI on TNAs did not change the anatase crystal phase. The photoanode of Graphene oxide (GO)/TNAs and reduced-Graphene Oxide (rGO)/TNAs were prepared by Drop Casting and Cyclic Voltammetry (CV) deposition, respectively. The TNAs were modified with GO material and succeeded in shifting the absorption in visible light (430 nm). The GO/TNAs and the rGO/TNAs were modified with BiOI to produce a ternary photoanode with a higher photoelectrochemical response. The BiOI/TNAs and BiOI/GO/TNAs ternaries were used as photoanodes in the PEC zone. Meanwhile, at the PEC cathode, TNAs modified with Pt prepared by the photoreduction method were used as catalyst zone for the hydrogen formation. The development of DSSC using TNAs photoanode that were sensitized with N719 dyes and for the cathode used Fluorine-doped Tin Oxide (FTO) glass modified with Pt. The optimum efficiency of DSSC was 5.23%. The DSSC and PEC devices were applied for hydrogen production to produce solar to hydrogen (STH) of around 2.56 %. When applied to hydrogen production and phenol degradation simultaneously, the percentage of solar to hydrogen (STH) decreased to 1.34% but degraded phenol up to 73.74%. The results of this study reveal that the DSSC-PEC system with PEC photoanodes in the form of BiOI/TNAs or BiOI/rGO/TNAs has a promising potential for simultaneous hydrogen production and degradation of organic substance in salty water.