Hasil Pencarian  ::  Simpan CSV :: Kembali

"Oksidasi parsial metana menjadi produk Iain yang Iebih berdaya guna sepeni metanol dan fomxaldehid, telah menjadi perha1ian para peneliti. Masalah utama da|am konversi metana tersebut adalah ikatan C-H dari CH4 lebih kuat dari molekul lain, sehingga kondisi operasi hams dapat memutuskan kekuatan ikatan C-H yang pertama (mst C-H bond) dan molekul CH4 (104 kkaumol) dan mengontrol produk oksigenat yang terjadi supaya tidak teroksidasi lebih lanjut menjaci oksida karbon.Pada penelitian ini, penulis menguji keaklifan katalis garam heteropoli Cu@.(PW12O4n)z [disingkat CuPW| pada reaksi oksidasi parsial metana. Preparasi CuPW dilakukan dengan mensubstitusi atom H dari asam H3PW12O4° dengan Iogam Cu dari Cu(N03)2.3H2O. lnti aklif Cu dkend mempunyai kemampuan baik untuk oksidasi parsial metana. Karakterisasi inframerah, Iuas pem1ukaan, kemampuan adsorpsiadesorpsi secara kualjtatif maupun kuantitatif dilakukan untnk mendapatkan data-data penunjang.Pengujian aktifitas katalis dilakukan pada reaktor unggun tetap dan, pada kondisi : rentang suhu 300 - 700 °C, tekanan 1 atmosfir, rasio CHJO2 = 9 dan WIF dan V25 sampai dengan 'hm [gr-kat.min!ml]. Produk akhir yang diperoleh adalah CO, CO2, HQO, dan CHOH tanpa terbentuk CH3OH, dengan selektivitas C02 dan H20 terbesar. Hasil terbaik untuk memperoleh fonnaldehid, cnberikan oleh katalis Cua(PW12O4o)z pada temperatur 600 °C dan Iaju alir 'hm [gr-katminlmll dengan selekivitas CHOH sebesar 0,456 %, yield CHOH 0,012 % dan konversi metana 2,559 %.Analisis kemampuan adsorpsi-desorpsi katalis terhadap oksigen dan metana memperlihaikan bahwa katalls mampu mengadsorp keduanya dengan kekuatan yang bersaing, sehingga rasio umpan merupakan faktor yang peming dalam reaksi oksidasi parsial."

"Studi oksidasi parsial metana ini dilakukan untuk mempelajari karakterisasi dan kinerja katalis Cu3(PW12040)2 (CuPW) dan Cu (II) zeolit alam yang diaktifkan (Cu-Z). Kedua katalis tersebut dipreparasi dengan metode pertukaran ion. Percobaan ini menggunakan reaktor unggun tetap dengan melihat pengaruh suhu (400-700°C), rasio umpan CH4/O2, dan rasio berat katalis terhadap laju alit umpan (W/F) pada tekanan atmosferik. Hasil karakterisasi menunjukkan bahwa CuPW mempunyai luas permukaan (3,38 m²/gram) yang jauh lebih kecil dari Cu-Z (62,67 m²/gram) akan tetapi kandungan Cu (II) di CuPW (4,2%) jauh lebih besar dari Cu-Z (0,5%). Kekuatan adsorpsi Cu-Z terhadap metana lebih besar dari CuPW yang ditunjukkan oleh suhu desorpsi maksimum metana pada hasil Temperatur Program Desorpsi (TPD) 570 °C untuk Cu-Z dan 420 °C untuk CuPW, dan sebaliknya terhadap oksigen. Sedangkan Cu-Z mempunyai kekuatan asam lebih tinggi dari CuPW, yang ditunjukkan oleh suhu desorpsi maksimum piridin pada hasil TPD 680 °C untuk CuPW dan 780 ° C untuk Cu-Z. Konversi metana pada katalis CuPW dua kali (2K) Cu-Z pada W/F dan CH4/02 yang sama, meskipun luas permukaan keduanya berbeda. Fenomena ini disebabkan oleh pengaruh berperannya beberapa besaran (luas permukaan, kandungan inti aktif Cu+2 dan keasaman) secara simultan. Reaksi oksidasi tanpa umpan oksigen menunjukkan bahwa oksigen kisi kedua katalis berperan pada parsial oksidasi ini. Perbedaan kekuatan ikatan oksigen kisi pada kedua katalis memberikan selektivitas yang berbeda terhadap metanol/formaldehida. Cu-Z dengan kekuatan asam yang lebih tinggi dari CuPW mempunyai kapasitas adsorpsi terhadap metana lebih besar, sehingga konsentrasi metana yang besar di permukaan ini meningkatkan konversinya lebih besar dibanding terhadap CuPW. Pada katalis Cu-Z, selektivitas metanol yang terbesar (sekitar 7,5%) didapat pada 600 °C, CH4/02 = 17,3 dan W/F =-0,2 gr-kat.menit/ml. Selektivitas optimum formaldehid (sekitar 9%) pada W/F = 0,3 gr-kat.menit/ml, CH4/02 = 3, 600 °C. Sedangkan pada katalis" CuPW, metanol tidak terbentuk. Selektivitas formaldehida optimum adalah sekitar 18%, pada 500 °C, CH4/02 = 3 dan W/F = 0,3 grkat.menit/ml."

"Sintesis ZSM-5 mesopori dengan TPAOH sebagai template pertama dan PDDA sebagai template kedua telah berhasil dilakukan. Zeolit hasil sintesis dikarakterisasi menggunakan XRD, BET dan FTIR menunjukkan bahwa zeolit yang disintesis merupakan zeolite ZSM-5 mesopori yang memiliki rata-rats radius pori berukuran 47,12 Å dengan luas area sebesar 435.10 m2g-1. Perlakuan lanjut dengan logam Co dengan metode impregnasi (Co-ZSM5-IMP) dan tukar kation (Co-ZSM5-TI) masing-masing dengan larutan Co(NO3)2.6.H2O 0.2945 M dan 0.1 M, dan dihasilkan katalis dengan kadar Co masing-masing 2.28 wt% dan 2.12 wt%. Reaksi katalisis berlangsung di dalam reaktor gas bersistem batch pada suhu 1500C dengan variasi laju umpan gas metana sebesar 0.5; 0.75; dan 1 bar dengan waktu reaksi selama 30 menit. Hasil reaksi katalisis selanjutnya di uji dengan instrumentasi GC-FID dengan metode pengukuran standar adisi. Hasil yang optimum didapatkan pada variasi laju umpan gas metana sebesar 0.75 bar dengan persen konversi metana menjadi metanol sebesar 9,03 % dengan katalis Co-ZSM-5-IMP dan 15.24 % dengan katalis Co-ZSM-5-TI. Selanjutnya pada kondisi yang optimum dilakukan penambahan waktu menjadi 60 menit dan didapatkan persen konversi metana menjadi methanol sebesar 42.56 % dengan katalis Co-ZSM-5-IMP dan 6,74 % dengan katalis Co-ZSM-5-TI. Hasil instrumentasi FE-SEM menunjukkan bahwa katalis hasil reaksi masih memiliki struktur ZSM-5 yang baik dengan kadar Co dalam zeolit mencapai 1.4-2 wt%. Hal ini menunjukkan katalis yang digunakan masih memungkinkan untuk digunakan kembali sebagai katalis.

---

ZSM-5 mesoporous was successfully synthesized with TPAOH as a first template and PDDA as a secondary template. XRD, BET, and FTIR were used to characterized the zeolite and showed that the zeolite was ZSM-5 mesoporous which has average pore radius 47,12 Å with the surface area was 435.10 m2g-1. Catalyst product from treatment using impregnation (Co-ZSM5-IMP) and ion exchange(Co-ZSM5-TI) method with Co(NO3)2.6.H2O 0.2945 M and 0.1 M solution has amount of Co 2,28 wt% and 2.12 wt%. Catalytic reaction was performed in a batch reactor at 1500C with various feed rate of methane gas, 0.5; 0.75; and 1 bar, for 30 minutes. The catalyst product was measured using GC-FID with addition standard method.

Optimum product was obtained at 0.75 bar feed rate of methane gas with convertion percentage 9,03% for Co-ZSM-5-IMP catalyst and 15,24% for Co-ZSM-5-TI catalyst. In optimum condition, catalytic reaction was added to 60 minutes and convertion percentage from methane to methanol were 42.56% for Co-ZSM-5-IMP and 6,74% for Co-ZSM-5-TI. FE- SEM measurement showed that the catalyst after reaction still have a good ZSM-5 structure with amount of Co up to 1,4-2%. It indicates that the catalyst has a possibility to reused again."

"Gas oksigen digunakan dalam reaksi oksidasi parsial metana dengan menggunakan katalis Co/ZSM-5 Mesopori. ZSM-5 disintesis dengan menggunakan metode double template dimana TPAOH digunakan sebagai template pengarah struktur MFI dan PDDA digunakan sebagai template pengarah mesopori. Difraktogram hasil sintesis menunjukkan terbentuknya ZSM-5. Impregnasi logam Co tidak mempengaruhi secara signifikan pola difraksi pada difraktogram. Analisa AAS menunjukkan perbandingan Si/Al sebesar 25,03 dan % loading Co sebesar 2,47%. FTIR menunjukkan hilangnya gugus C-H pada ZSM-5 Mesopori setelah kalsinasi. Hal ini didukung oleh data TGA yang menunjukkan hilangnya 29,43% massa ZSM-5 Mesopori. Pencitraan SEM menunjukkan terbentuknya kristal heksagonal dengan permukaan yang tidak rata akibat penggunaan PDDA sebagai template pengarah mesopori. Analisa BET mengindikasikan masuknya logam Co maupun oksidanya ke dalam pori yang berukuran mikro. Hal ini dapat dilihat dari penurunan volum mikropori sebesar 41,11%. Sementara meningkatnya luas permukaan eksternal mengindikasikan terbentuknya cluster-cluster kobalt oksida pada permukaan eksternal ZSM-5. Reaksi katalitik oksidasi parsial metana dilakukan dalam batch reactor dengan komposisi gas metana 0,75 bar dan gas oksigen 2 bar. Dilakukan variasi waktu reaksi yaitu 30, 60, dan 120 menit. Selain itu juga dilakukan variasi ekstraktor produk. Terjadi peningkatan % konversi sebesar 145,49% setelah menggunakan gas oksigen pada reaksi oksidasi parsial metana. Analisa GC menunjukkan bahwa waktu reaksi optimum adalah 30 menit dengan % konversi sebesar 1,39% dengan ekstraktor air dan 41,95% dengan ekstraktor etanol.

---

Oxygen is used in the partial oxidation of methane by using a catalyst Co - ZSM - 5 Mesoporous . ZSM - 5 synthesized using a double template method which is TPAOH used as a MFI structure directing template and PDDA was used as a mesoporous directing template. XRD results showed the formation of synthesis of ZSM - 5 . Co metal impregnation does not affect significantly the XRD diffraction pattern . AAS analysis shows the ratio Si / Al of 25.03 and % Co loading of 2.47 % . FTIR showed the loss of the C-H on Mesoporous ZSM - 5 after calcination. This is supported by the TGA data show lost 29,43% mass Mesoporous ZSM - 5. SEM imaging showed the formation of hexagonal crystals with uneven surfaces due to the use of PDDA as a mesoporous directing template. BET analysis indicates the inclusion of Co or its oxides into micro-sized pores . It can be seen from the decrease in micropore volume by 41.11 % . While an increase in external surface area indicated the formation of cobalt oxide clusters on the external surface of ZSM - 5 . Methane catalytic partial oxidation reactions carried out in a batch reactor with methane gas composition of 0.75 bar and 2 bar of oxygen gas. Reaction time variations are 30, 60, and 120 minutes. There were also do variations of products extractor. There was an increase of 145.49% %conversion after using oxygen gas in a partial oxidation reaction of methane. GC analysis showed that the optimum reaction time is 30 minutes with the % conversion of 1.39% with a water extractor ang 41,95% with ethanol extractor."

"Metana hasil produksi gas alam dapat dikonversi menjadi metanol melalui reaksi oksidasi parsial. Produk tersebut berpotensi sebagai sumber bahan bakar alternatif. Pada penelitian ini reaksi oksidasi parsial metana menjadi metanol dikatalisis oleh katalis oksida logam Fe, Mn, Ni, dan Co tersupport ZSM-5 hirarki. Variasi logam dilakukan untuk mengetahui jenis katalis logam yang dapat menghasilkan konversi yang optimum. Sintesis ZSM-5 hirarki menggunakan metode double template, dengan Tetra Propyl Amonium Hidroksida TPAOH sebagai primary template pengarah framework MFI dan Poly Diallyl Dimethyl Ammonium Chloride PDD-AM sebagai secondary template sebagai pengarah mesopori. Analisis XRD mengindikasikan ZSM-5 dengan kristalinitas yang tinggi berhasil disintesis. Pencitraan SEM menghasilkan bentuk kristal khas dari ZSM-5 hirarki yaitu memiliki struktur heksagonal dengan permukaan yang kasar. Analisis menggunakan AAS menghasilkan loading logam pada ZSM-5 sebesar 2.1-2.8. Analisis BET membuktikan terbentuknya mesopori dengan terbentuknya hystheresis loop pada seluruh sampel katalis. Uji aplikasi dilakukan dalam batch reactor dengan perbandingan feed CH4:N2 sebanyak 0,75:2, reaksi tersebut dilakukan selama 120 menit pada suhu 150 C dengan dan tanpa gas oksigen. Analisa produk dengan GC-FID gas oksigen mampu meningkatkan aktifitas katalitik dari katalis hasil sintesis dengan yield tertinggi 49.4 menggunakan Fe2O3/ZSM-5.

---

Methane produced by natural gas can be converted to methanol through a partial oxidation reaction. The product is potential as an alternative fuel source. In this research, the oxidation reaction of methane partial to methanol is catalyzed by metal oxides catalyst Fe, Mn, Ni, and Co supported hierarchical ZSM 5. Metal variations are performed to determine the type of metal catalyst that can produce the optimum yield. The synthesis of hierarchical ZSM 5 using double template method, with Tetra Propyl Ammonium Hydroxide TPAOH as primary template of MFI framework and Poly Diallyl Dimethyl Ammonium Chloride PDD AM as secondary template as mesoporous steering. XRD analysis indicated that ZSM 5 with high crystallinity was successfully synthesized. SEM imaging produces a typical crystal form of hierarchical ZSM 5 that has a hexagonal structure with a rough surface. Analysis using AAS resulted metal loading percent on ZSM 5 of 2.1 2.8. BET analysis proves the formation of mesopores with the formation of hystheresis loop on all catalyst samples. The application test was performed in a batch reactor with a 0.75 2 feed ratio of CH4 N2, the reaction being carried out for 120 min at 150 C with and without oxygen gas. The product analysis with GC FID oxygen gas was able to increase the catalytic activity of the synthesis catalyst with the highest yield of 49.4 using Fe2O3 ZSM 5."

"Metana adalah salah satu dari gas rumah kaca yang berkontribusi sekitar 19%. Metana memiliki potensi pemanasan global 28 kali lebih besar dibandingkan gas karbondioksida. Sehingga, diperlukan suatu metode untuk mengonversi metana menjadi bahan kimia lain yang bermanfaat. Salah satunya adalah dengan oksidasi parsial metana menjadi metanol. Pada penelitian ini, Co3O4/ZSM-5 disintesis melalui dua metode, yaitu Bottom Up dan Top Down, lalu diimpregnasi dengan oksida kobalt dengan variasi persen loading sebesar 2,5, 5, dan 10%. Co3O4/ZSM-5 Bottom Up dan Top Down dikarakterisasi dengan XRD, FTIR, BET, SEM, dan XRF. Katalis yang diperoleh digunakan untuk reaksi oksidasi parsial metana menggunakan batch reactor. Reaksi dilakukan dengan perbandingan feed CH4 : N2 sebesar 0,75 bar : 2 bar, dengan suhu 150oC dan waktu reaksi selama 60 menit. Hasil reaksi menunjukkan bahwa Co3O4/ZSM-5 Bottom Up dengan persen loading 5% menghasilkan persen yield metanol terbesar, yaitu 62,08%. Sedangkan Co3O4/ZSM-5 Top Down dengan persen loading 2,5% menghasilkan persen yield metanol sebesar 0,016%. Variasi waktu dilakukan terhadap Co3O4/ZSM-5 5% Bottom Up dan Co3O4/ZSM-5 2,5% Top Down. Hasil yang diperoleh berupa formaldehida atau tidak terbentuk produk sama sekali, sehingga diketahui bahwa waktu reaksi yang optimum adalah 60 menit, dengan persen loading logam optimum sebesar 5% untuk metode Bottom Up dan 2,5% untuk metode Top Down.

---

Methane is one of the greenhouse gases that contributes about 19%. Methane has a global warming potential 28 times greater than carbon dioxide gas. Thus, a method is needed to convert methane into other useful chemicals. One of them is by partial oxidation of methane to methanol. In this study, Co3O4/ZSM-5 was synthesized through two methods, namely Bottom Up and Top Down, then impregnated with cobalt oxide with variations in percent loading of 2,5, 5, and 10%. Co3O4/ZSM-5 Bottom Up and Top Down characterized by XRD, FTIR, BET, SEM, and XRF. The catalyst obtained was used for the partial oxidation of methane using a batch reactor with ratio of feed CH4 : N2 of 0.75 bar: 2 bar, with a temperature of 150o and a reaction time of 60 minutes. The reaction results show that Co3O4/ZSM-5 Bottom Up with a loading 5% produces the largest percentage yield, which is 62.08%. Meanwhile, Co3O4/ZSM-5 Top Down with a loading 2.5% produces yield of 0.016%. Time variations were carried out on Co3O4/ZSM-5 5% Bottom Up and Co3O4/ZSM-5 2.5% Top Down. The results obtained are formaldehyde or no product is formed, so it is known that the optimum reaction time is 60 minutes, with the optimum metal loading percent of 5% for the Bottom Up method and 2.5% for the Top Down method."

"ZSM-5 mesopori disintesis dengan menggunakan double template dimana TPAOH dan PDDA sebagai template. TPAOH sebagai template pertama digunakan sebagai pengarah struktur MFI dan PDDA sebagai template kedua digunakan sebagai template pengarah mesopori. Zeolit ZSM-5 mesopori kemudian dianalisis dengan XRD, FTIR, SEM-EDX dan BET. Preparasi katalis Cu/ZSM-5 dilakukan menggunakan metode impregnasi basah dan dianalisa dengan EDX dan AAS. Analisa EDX menunjukkan hasil perbandingan Si/Al sebesar 22,96 dan loading Cu sebesar 3,92 sedangkan hasil analisa AAS menunjukkan loading Cu sebesar 2,245 . Tiga variasi jumlah katalis Cu/ZSM-5 serta tiga variasi jumlah regenarasi katalis Cu/ZSM-5 0,5 , 0,75 dan 1,00 gram dengan rasio CH4 :N2 sebesar 0.75 : 2 bar, T=1500C dan Volume reaktor = 300 m L. Untuk analisa produk yang terbentuk dilakukan menggunakan instrumen GC-FID dengan metode eksternal untuk mengetahui persen yield produk yang terbentuk. Hasil yang diperoleh menunjukkan bahwa katalis Cu/ZSM-5 baru dan regenerasi katalis yang optimum digunakan untuk reaksi oksidasi parsial metana menjadi metanol sebesar 0,75 gram dengan waktu reaksi optimum 120 menit. Pada reaksi dengan katalis Cu/ZSM-5 0,75 gram dengan waktu reaksi 120 menit dihasilkan persen yield sebesar 8,02 sedangkan reaksi dengan regenerasi katalis CuOx/ZSM5 0,75 gram dengan waktu reaksi 120 menit dihasilkan sebesar 8,46.

---

Mesoporous ZSM 5 zeolite waa synthesized using double template method, TPAOH and PDDA. First template, TPAOH was used as MFI structure directing template and PDDA was used as mesoporous directing agent. The as synthesized was ZSM 5 zeolite were analyzed by XRD, FTIR, SEM EDX and BET. Preparation of the catalyst Cu ZSM 5 was performed using wet impregnation method and analyzed with EDX and AAS. EDX analysis shows the comparison of Si Al of 22.96 and Cu loading of 3.92 while the AAS analysis results indicate Cu loading of 2.245 . Three variations of the amount of Cu ZSM 5 catalyst and the re used of Cu ZSM 5 catalyst 0.5, 0.75 and 1.00 gram more used in catalytic activity test with condition of CH4 N2 ratio of 0.75 2 bar, T 1500C, and vessel volume 300 mL. Product analysis performed using GC FID instrument with an external method to determine the was percent yield. The results obtained showed that the optimum weight of Cu ZSM 5 catalyst used for 120 minutes reaction was 0,75 gram. In that reaction percent yield of 8.02 was obtained with fresh catalyst was 0,75 gram. The optimum weight of re used catalyst needed for similar reaction was 0,75 gram and with re used catalyst the yield was 8,46."