Hasil Pencarian  ::  Simpan CSV :: Kembali

Abstrak :
Hidrogen merupakan sumber energi terbarukan dan ramah lingkungan yang sangat potensial untuk menggantikan bahan bakar fosil. Banyak metoda dapat digunakan untuk menghasilkan hidrogen. Pemecahan air secara fotoelektrokimia adalah salah satu metode yang sangat menjanjikan untuk mengkonversi sinar matahari menjadi energi kimia. Dalam penelitian ini, fotokatalis TiO2 nanotube arrays TNTAs tersensitasi CdS nanopartikel diinvestigasi sebagai elektroda dalam sel surya quantum dot sensitized solar cell, QDSSC yang digabung dengan sistem sel fotoelektrokimia PEC dan digunakan sebagai strategi baru untuk produksi hidrogen melalui proses pemecahan air. Dalam risalah laporan disertasi ini disampaikan hasil investigasi terhadap sintesis, karakterisasi, dan aktivitas fotoelektrokatalisis elektroda TiO2 nanotube arrays TNTAs dan elektroda TNTAs tersensitasi CdS nanopartikel. Elektroda TNTAs disintesis dengan metode oksidasi elektrokimia plat titanium dalam larutan etilen glikol. Pengaruh konsentrasi elektrolit, potensial anodisasi, waktu anodisasi, jarak antar elektroda, dan suhu kalsinasi diinvestigasi dalam pekerjaan ini, dengan tujuan untuk memperoleh struktur tubular yang seragam dan rapat sehingga dapat meningkatkan sifat fotokatalitik material TiO2. Sensitizer CdS nanopartikel dideposisikan pada permukaan TNTAs dengan metode succesive ionic layer adsorption and reaction SILAR yang dibantu dengan ultrasonikasi. Pengujian sistem sel gabungan QDSSC-PEC untuk produksi hidrogen dilakukan dengan memvariasikan kondisi percobaan yaitu variasi zona katalisis katoda, variasi konsentrasi hole scavenger dan variasi intensitas cahaya. Hasil karakterisasi memperlihatkan diameter dalam TNTAs meningkat dari 15 nm sampai dengan 80 nm dengan meningkatnya potensial anodisasi dari 15 V sampai dengan 60 V. sementara panjang tabung meningkat dari 2 m menjadi 7,6 m dengan meningkatnya waktu anodisasi dari 15 menit sampai dengan 120 menit pada potensial anodisasi 40 V. Elekroda yang dipreparasi pada kondisi 40 V selama 45 menit dalam elektrolit etilen glikol yang mengandung 0,3 NH4F dan 2 H2O; jarak antar elektroda 1,5 cm; suhu kalsinasi 4500C memperlihatkan struktur tabung yang rapat dan seragam dan mempunyai aktivitas fotokatalisis terbaik dengan efisiensi fotokonversi sebesar 16 dibawah penyinaran sinar UV. Data XPS TNTAs yang disensitasi CdS nanopartikel memperlihatkan komposisi kimia dan chemical state fotokatalis sebagai struktur CdS/TiO2. Hasil pengukuran SEM elektroda CdS/TNTAs yang disintesis menggunakan metode SILAR-ultrasonikasi memperlihatkan CdS tersebar merata di permukaan mulut tabung, bagian dalam dan luar tabung. Dari hasil pengamatan TEM diperoleh ukuran CdS nanopartikel sebesar 6-10 nm. Kurva DRS memperlihatkan nilai band gap sekitar 2,28-2,32 eV yang mengindikasikan keberadaan partikel CdS pada elektroda CdS/TNTAs. Efisiensi fotokonversi CdS/TNTAs dibawah penyinaran sinar tampak sebesar 12,03 , 5 kali lebih besar dibandingkan elektroda TNTAs murni.Hasil pengujian sistem sel gabungan QDSSC-PEC memperlihatkan pembentukan gelembung udara sebagai hidrogen pada katoda dan oksigen pada anoda. Hasil pengukuran kromatografi gas menunjukkan munculnya puncak kromatogram gas hidrogen dan oksigen . Jumlah gas hidrogen yang dihasilkan sangat ditentukan oleh kondisi percobaan yang dilakukan. Kondisi percobaan optimum diperoleh dengan menggunakan katoda Pt/Ti, konsentrasi hole scavenger metanol 20 dan intensitas cahaya 160 mW/cm2. Laju pembentukan gas hidrogen yang terbentuk pada kondisi optimum sebesar 13,44 L/men. Efisiensi energi sel untuk produksi hidrogen melalui proses pemecahan air sebesar 4,78. Dari hasil ini dapat disimpulkan bahwa sel QDSSC-PEC mempunyai potensi yang menjanjikan sebagai strategi baru dalam menghasilkan hidrogen melalui proses pemecahan air secara artificial fotosintesis. ...... Solar hydrogen is a potential renewable energy source and environmentally friendly to replace fossil fuel. Many methods can be used to generate hydrogen. Photoelectrochemical water splitting is one of the most promising methods for convert of solar to chemical energy. In this study, CdS nanoparticles sensitized TiO2 nanotube arrays CdS TNTAs was investigated for use as an electrodes in solar cell systems quantum dot sensitized solar cell, QDSSC which combined with photoelectrochemical cell QDSSC PEC and used as a new strategy for the production of hydrogen through water splitting process. In this dissertation report, we investigated the results of synthesis, characterization and photoelectrochemical activity of TNTAs and CdS TNTAs electrodes. The effect of electrolyte concentration, anodization potential, anodization time, the distance between the electrodes, and the calcination temperature were investigated in this work, with the aim to obtain a high ordered nanotubular structure and have a good photocatalytic activity. The sensitizer of CdS nanoparticles was deposited on the TNTAs surface by successive ionic layer adsorption and reaction SILAR method assisted with ultrasonication technique. The testing of QDSSC PEC cells for hydrogen production is done by varying the experimental conditions that variations of catalysis zone cathode , variation of hole scavenger concentration and light intensity variations. The characterization results showed that the pore diameter of TNTAs increase from 15 nm to 80 nm with increasing anodization potential from 15 to 60 V, while the tube length increase from 2 m to 7.6 m with increasing anodization time from 15 to 120 minutes at 40 V of anodization potential. The TNTAs electrode was prepared at 40V and 45 minutes in the electrolyte of ethylene glycol containing 0.3 NH4F and 2 H2O the distance between the electrodes of 1.5 cm calcinations temperature at 4500C shows a well ordered nanotubular structures with the inner tube diameter was about 80 nm, the tube length was about 5.7 m and have the best photocatalytic activity with the photoconversion efficiency of 16 under UV light illumination. The FE SEM results of CdS TNTAs electrode shows that CdS nanoparticles uniformly decorated on the top surface , inner wall and outer wall TNTAs without clogging at the nanotube mouth. The XPS spectra of CdS sensitized TNTAS electrode shows the chemical composition and chemical state as the CdS and TiO2 structure. The TEM image of the CdS TNTAs shows that CdS nanoparticles were abundantly deposited inside the TNTAs and a crystalline CdS nanoparticles was grown on an anatase TiO2 with particle size of 6 nm. The DRS curve shows the band gap value of about 2.28 to 2.32 eV, indicating the presence of CdS nanoparticles on the CdS TNTAs electrode. The energy photoconversion efficiency of CdS TNTAs was 12.03 under visible light illumination, which five times higher than that of a pure TNTAs electrode. The evaluating results of QDSSC PEC cell showed the formation of air bubbles as hydrogen gas at the cathode and oxygen gas at anode surface. The measurement results of gas chromatography showed the chromatogram peaks of hydrogen and oxygen. The amount of hydrogen gas produced is determined by the experimental conditions conducted. The optimum experimental conditions obtained using Pt Ti cathode, 20 of methanol concentration as hole scavenger and light intensity of 160 mW cm2. The formation rate of hydrogen gas at optimum condition is 13.44 L men. The energy efficiency of cell for hydrogen production from water splitting process is 4.78. This results indicates that the QDSSC PEC cell have promising potential as a new strategy to generate hydrogen, which one may call an artificial photosynthetic water splitting process.

Abstrak :
Perkembangan produksi hidrogen hingga saat ini terus dilakukan salah satunya teknologi fotoelektrokimia. Terbaru, konfigurasi sel dye sensitized photoelectrochemical-dye sensitized solar cells (DSPEC-DSSC) mulai dikembangkan agar diperoleh efisiensi yang tinggi dan sistem respon terhadap cahaya tampak. Pada penelitian ini fokus pada penggunaan fotoanoda pada sistem DSPEC berupa TiO2 nanotube arrays (TNTAs) yang tersensitasi oleh S,N-Graphene Quantum Dots (S,N-GQDs), katoda berupa Pt/Ti, elektroda referensi berupa Ag/AgCl, sedangkan pada sistem DSSC digunakan fotoanoda TNTAs tersensitasi N719 dan katoda Pt/Ti. TNTAs dianodisasi dari plat Ti dengan elektrolit berupa larutan aqueous, NH4F 0,5%, dan variasi konsentrasi CMC 1-2,5% pada pH 5. Proses anodisasi divariasikan pada voltase 10-25 V selama 2 jam. Pada konsentrasi Na-CMC yang rendah (1%) struktur tubular yang diperoleh disorganisir, di sisi lain pada konsentrasi Na-CMC yang lebih tinggi diamati keseragaman dan keteraturan susunan nanotubes terbentuk, di mana pada penelitian ini Na-CMC 2% memberikan yang hasil terbaik. Aktivitas fotokatalitik terbaik, dalam hal arus yang dihasilkan diperoleh oleh film TNTAs dalam kondisi sintesis berbasis elektrolit aqueous dan kondisi potensial bias 0,5% NH4F, 2% CMC, dan 20 V, dan TNTAs ini menunjukkan porositas terbaik (41,14%) dan lapisan penipisan terkecil (4,34 nm) dibandingkan film TNTA lainnya. Pada sensitizer S,N-GQDs disintesis dari prekursor asam sitrat dan tiourea secara hidrotermal pada suhu 160°C selama 4 jam. Hasil karakterisasi menunjukkan TNTAs/S,N-GQDs memilikirespon pada cahaya tampak. Pengujian hidrogen pada konfigurasi sel DSPEC-DSSC dihubungkan secara insitu dengan alat kromatografi gas yang dilengkapi dengan detektor TCD dan kolom packed Molecular Sieve dilakukan setiap 30 menit selama 3 jam. Tandem sel DSPEC-DSSC dengan fotoanoda DSPEC berupa TNTAs/S,N-GQDs mampu memproduksi hidrogen sebesar 3,57 μmol dan % yield H2 sebesar 0,35%. Efisiensi sel yang dihasilkan tiga kali lebih besar dibandingkan dengan sistem tandem sel DSPEC-DSSC yang menggunakan TNTAs/GQDs.

---

The hydrogen production still develop until now, one of which is photoelectrochemical technology. Recently, the configuration of dye-sensitive photoelectrochemical-dye-sensitized solar cells (DSPEC-DSSC) was being developed in order to obtain high efficiency and a response system to visible light. In this study, the focus reasearch is on the use of photoanodes in DSPEC systems in the form of TiO2 nanotube arrays (TNTAs) which was sensitized by S,N-Graphene Quantum Dots (S,N-GQDs), cathodes in the form of Pt/Ti, reference electrodes in the form of Ag/AgCl, whereas in the DSSC system used N719 sensitized TNTAs and Pt/Ti cathodes. TNTAs were anodized from Ti plates by aqueous electrolyte, NH4F 0.5%, and variations in CMC concentrations of 1-2.5% at pH 5. The anodizing process was varied at 10-25 V voltage for 2 hours. At low concentrations of Na-CMC (1%) the tubular structure obtained was inorganized, on the other hand at the higher Na-CMC concentrations observed the uniformity and regularity of the arrangement of nanotubes formed, where in this study 2% Na-CMC gave the best results . The best photocatalytic activity, in terms of the current generated is obtained by TNTAs films under aqueous electrolyte-based synthesis conditions and a bias potential condition of 0.5% NH4F, 2% CMC, and 20 V, and these TNTAs show the best porosity (41.14%) and the smallest thinning layer (4.34 nm) compared to other TNTA films. Sensitizer S,N-GQDs was synthesized from the hydrothermal citric acid and thiourea precursors at 160° C for 4 hours. The characterization results showed TNTAs/S,N-GQDs have responses in visible light. Hydrogen testing in the DSPEC-DSSC cell configuration was applied by a gas chromatograph equipped with a TCD detector and a packed Molecular Sieve column performed every 30 minutes for 3 hours. DSPEC-DSSC tandem cells with DSPEC photoanodes in the form of TNTAs/S,N-GQDs are able to produce hydrogen of 3.57 μmol and% H2 yield of 0.35%. The efficiency of the cells produced is three times greater than the DSPEC-DSSC cell tandem system which uses TNTAs/GQDs.

Abstrak :
Modifikasi pada morfologi TiO2 diperlukan untuk meningkatkan kinerjanya dalam aktifitas fotokatalitik. Dalam perkembangannya, dikenal istilah TiO2 Nanotube Arrays (TNTAs), yaitu lapisan tipis TiO2 yang memiliki luas permukaan besar serta saluran satu dimensi (one dimensionalchannel). Fabrikasi TiO2 secara anodisasi merupakan jalur preparasi yang dipilih karena kemampuannya untuk membentuk oksida anodik yang selforganized dalam bentuk struktur nanotube dengan barisan vertikal yang hampir sempurna. Elektrolit yang memiliki viskositas tinggi biasa digunakan dalam proses anodisasi, yaitu elektrolit organik seperti Etilen Glikol, yang dapat mengontrol laju difusi sehingga membentuk TiO2 nanotube yang lebih rapih dan terorganisir. Akan tetapi, penggunaan elektrolit organik masih memiliki kekurangan, yaitu dalam hal harganya yang tergolong mahal dan kurang ramah lingkungan. Penggunaan elektrolit berbasis air dengan Natrium Karboksimetil Selulosa (Na-CMC) sebagai aditif yang mampu meningkatkan nilai viskositas untuk mengontrol laju difusi, selama proses anodisasi, menjadi fokus kajian yang dilaporkan dalam penelitian ini. Efek viskositas pada pengontrolan laju difusi dimanfaatkan dalam preparasi TiO2 untuk mendapatkan morfologi nanotubes array (TNTAs). Selain viskositas, nilai pH larutan elektrolit berbasis air juga diinvestigasi pengaruhnya terhadap morfologi film TiO2 yang dihasilkan. Selama proses anodisasi diamati dengan seksama dinamika perubahan arus anodisasi pada berbagai kondisi elektrolit (variasi pH). Profile kurva arus terhadap waktu selama proses anodisasi dievaluasi untuk mengetahui proses pertumbuhan nanotube bedasarkan masing–masing waktu dan nilai pH. Film TNTAs yang dihasilkan dikarakterisasi dengan SEM, XRD, FTIR, UV-DRS, dan sel foto elektrokimia. Berdasarkan hasil karakterisasi (SEM) morfologi film TiO2 yang dihasilkan, yaitu nilai diameter tabung, ketebalan dinding tabung, panjang tabung, dan porositas memiliki kaitan erat dengan kondisi elektrolit dan profile arus vs waktu anodisasi memberi petunjuk indikatif kuat atas tahapan pembentukan morfologi TiO2 Nanotubes Array.
Modifications of TiO2 morphology are required to improve its photocatalytic activity. TiO2 having Nanotube Arrays (TNTAs) morphology is well known as a thin layer of TiO2 which has a large surface area and having one-dimensional channel featrure. One of the method to prepare TNTAs is an anodization process, because of its ability to form selforganized anodic oxides in the form of nanotube structures, with nearly perfect vertical lines. Electrolytes with high viscosity are commonly used in the anodizing process to control diffusion rate, where usually organic electrolyte such as Ethylene Glycol is used. However, the use of organic electrolytes has a drwaback, namely involving a relatively expensive electrolyte media and less environmentally friendly. The use of water electrolytes with Sodium Carboxymethyl Cellulose (Na-CMC) as an additive that can increase the viscosity value, hence controlling the diffusion rate, can be considered as one of the best alternative, thus challenging for further investigation. In addition the pH values of the electrolyte media might also play a key role to produced a highly ordered TNTAs. This reported research deal with investigation on the effect of electrolyte conditions and anodization time to the morphological features of prepared TNAs. In doing so, the profile of anodization current dynamic along the anodization time will be observed and analyzed carefully, and the produced TNTAs film will be characterized by SEM, XRD, FT-IR, UV-DRS, and electrochemical work station. The results showed that there were strong indication that the anodization profile (I vs time curve) well correlated to the growing stage of the TNTAs, in term of nucleation, porous formation, which is leading to controillable morphological feature of the TNTAs (e.g. tube diameter, tube’s wall thickness, and tube’s length).

Abstrak :
Penggunaan energi matahari untuk produksi hidrogen dari air dapat menjadi alternatif yang potensial untuk mengatasi masalah keberlanjutan pasokan energi dan pengurangan pencemaran lingkungan. Sistem tandem dyes sensitized solar cell-photoelectrocatalytic (DSSC-PEC) berpotensi dikembangkan menjadi salah satu perangkat pemanen sinar matahari untuk produksi hidrogen (Solar to hydrogen). Dalam sistem tandem tersebut bagian PEC sebagai tempat terjadinya reaksi pemecahan air, sedangkan bagian DSSC berfungsi sebagai salah satu penyedia tegangan insitu dan elektron aktif bagi sel PEC. Material TiO2 nanotube arrays (TNAs) merupakan material satu dimensi (1D) yang memiliki sifat fotokatalitik yang superior dan luas permukaan spesifik yang besar, serta channel 1D yang kondusif dalam transpor muatan. TNAs telah dipreparasi menggunakan metode two step anodization dengan meningkatkan potensial anodisasi tahap dua pada potensial sedang. Plat Ti digunakan sebagai working electrode dan stainless steel digunakan sebagai counter electrode. Elektrolit yang digunakan adalah etilen glikol yang mengandung 0,3% w/w NH4F dan 2% v/v H2O. Hasil anodisasi tahap satu dihilangkan dengan sonikasi dalam air distilasi selama 20 menit dan plat ini berperan sebagai template untuk anodisasi tahap dua. Hasil anodisasi yang diperoleh pada tahap dua dikalsinasi pada suhu 450° C selama 2 jam untuk merubah fasa amorf menjadi fasa kristalin. Band gap energy dari TNAs yang dipreparasi dengan metode two step yakni sekitar 3,07-3,31 eV. Morfologi permukaan TNAs yang dihasilkan berbentuk heksagonal (honey comb). Peningkatan potensial anodisasi pada tahap dua menghasilkan TNAs yang highly order dengan durasi pembentukan yang relatif lebih singkat dengan nilai regularity ratio (RR) optimum 0,92. Agar lebih responsif terhadap sinar tampak, TNAs dimodifikasi dengan BiOI (bismuth oxyiodide) dengan metode Successive Ionic Layer Adsorption and Reaction (SILAR) dengan bantuan ultrasonikasi dan pemanasan menggunakan pelarut air distilasi dan pelarut sorbitol. BiOI/TNAs hasil modifikasi responsif terhadap sinar tampak pada rentang 450-580 nm (redshift) dengan nilai band gap sekitar 1,90 eV-2,32. Morfologi permukaan BiOI/TNA yang dihasilkan yakni bentuk nanoplate, nanoflake, dan nanosheet dengan orientasi tegak lurus pada matriks TiO2 nanotubes. Modifikasi BiOI pada TNAs tidak mengubah fasa kristal anatase. Fotoanoda Graphene Oxide (GO)/TNAs dan reduced-Graphene Oxide (rGO)/TNAs dipreparasi menggunakan teknik drop casting dan teknik deposisi Cyclic Voltammetry (CV), berturut-turut. Modifikasi TNAs dengan material GO ini berhasil menggeser serapan pada sinar tampak (430 nm). Material GO atau rGO/TNAs ini dimodifikasi dengan BiOI untuk mendapatkan fotoanoda ternary yang memiliki respon fotoelektrokimia yang lebih tinggi. BiOI/TNAs dan ternary BiOI/GO/TNAs digunakan sebagai fotoanoda pada zona PEC. Sementara itu, pada bagian katoda PEC digunakan TNAs yang dimodifikasi dengan Pt yang dipreparasi dengan metode fotoreduksi, sebagai zona katalis untuk pembentukan hidrogen. Pengembangan bagian DSSC digunakan fotoanoda TNAs yang disensitasi dengan N719 dyes dan bagian katodanya digunakan kaca Fluorine-doped Tin Oxide (FTO) yang dilapisi dengan Pt. Efisiensi DSSC N719 dyes/TNAs optimum yang didapat sekitar 5,23%. Perangkat DSSC dan PEC ini diaplikasikan untuk produksi hidrogen menghasilkan persen solar to hydrogen (STH) sekitar 2,56%. Saat diaplikasikan untuk produksi hidrogen dan degradasi fenol secara simultan dengan persen solar to hydrogen (STH) turun menjadi 1,34%, namun mampu mendegradasi fenol hingga 73,74%. Dari hasil studi ini menunjukkan bahwa sistem DSSC-PEC dengan fotoanoda bagian PEC berupa BiOI/TNAs atau BiOI/rGO/TNAs memiliki potensi yang menjanjikan secara simultan untuk produksi hidrogen dan degradasi zat organik dalam air berkadar garam tinggi. ...... The solar energy utilization for hydrogen production from water can be a potential alternative to address the problem of sustainability of energy supply and reduction of environmental pollution. The tandem dyes-sensitized solar cell-photoelectrocatalytic (DSSC-PEC) system can potentially be developed into one of the solar harvesting devices for hydrogen production (Solar to hydrogen). In this tandem system, the PEC compartment acts as a site for the water-splitting reaction, while the DSSC part provides insitu voltage and active electrons for the PEC cell. TiO2 nanotube arrays (TNAs) are one-dimensional (1D) with a superior photocatalytic high surface area and one dimension channel conducive to charge transport. TNAs have been prepared using a two-step anodization method by increasing the second-step voltages at moderate voltage. The Ti foil and stainless steel were used as the working and counter electrodes, respectively. The ethylene glycol containing 0.3% w/w of NH4F and 2% v/v H2O was used as the electrolyte. The first anodization result was removed by the ultrasonication process in the distilled water for 20 min, and this foil acted as the template for the second step of anodization. The second anodization product was calcined at 450° C for 2 h to convert the amorphous phase into a crystalline phase. Increasing the second step potential for producing TNAs with a highly ordered structure can improve the PEC properties. The band gap energy of TNAs prepared with the two-step anodization method was 3.07-3.31 eV. The surface morphology of TNAs prepared by the two-step anodization method was hexagonal (honeycomb). The increasing voltage in the second anodization step reveals TNAs with high order and short-duration of TNAs production with a regularity ratio (RR) was 0.92. In order to extend absorption in the visible range, TNAs were modified with BiOI (bismuth oxy iodide) by Successive Ionic Layer Adsorption and Reaction (SILAR) with ultrasonication and heat-assisted by using deionized water and sorbitol solvent. Modified BiOI/TNAs were responsive to visible light in the 450-580 nm (redshift) range, with a band gap energy of 1.90 - 2.32 eV. The BiOI/TNAs morphology was nanoplate, nanoflake, and nanosheet perpendicular to TiO2 nanotube matrices. The modification of BiOI on TNAs did not change the anatase crystal phase. The photoanode of Graphene oxide (GO)/TNAs and reduced-Graphene Oxide (rGO)/TNAs were prepared by Drop Casting and Cyclic Voltammetry (CV) deposition, respectively. The TNAs were modified with GO material and succeeded in shifting the absorption in visible light (430 nm). The GO/TNAs and the rGO/TNAs were modified with BiOI to produce a ternary photoanode with a higher photoelectrochemical response. The BiOI/TNAs and BiOI/GO/TNAs ternaries were used as photoanodes in the PEC zone. Meanwhile, at the PEC cathode, TNAs modified with Pt prepared by the photoreduction method were used as catalyst zone for the hydrogen formation. The development of DSSC using TNAs photoanode that were sensitized with N719 dyes and for the cathode used Fluorine-doped Tin Oxide (FTO) glass modified with Pt. The optimum efficiency of DSSC was 5.23%. The DSSC and PEC devices were applied for hydrogen production to produce solar to hydrogen (STH) of around 2.56 %. When applied to hydrogen production and phenol degradation simultaneously, the percentage of solar to hydrogen (STH) decreased to 1.34% but degraded phenol up to 73.74%. The results of this study reveal that the DSSC-PEC system with PEC photoanodes in the form of BiOI/TNAs or BiOI/rGO/TNAs has a promising potential for simultaneous hydrogen production and degradation of organic substance in salty water.