Hasil Pencarian  ::  Simpan CSV :: Kembali

"ABSTRAKDalam penelitian ini dikembangkan model reaktor unggun tetap (fixed bed) untuk proses oksidasi parsial katalitik, yaitu berupa model heterogen satu dimensi dengan kondisi adiabatis. Pengaruh dispersi aksial massa dalam reaktor dipertimbangkan dengan menggunakan pendekatan koefisien difusivitas efektif aksial, dan dispersi aksial energi dengan pendekatan koefisien konduktivitas efektif panas. Model heterogen ini membedakan kedua fasa pada reaktor, yaitu fasa solid berupa pelet katalis, dan fasa gas pada ruang antar pelet. Model ini juga mempertimbangkan adanya batasan transfer massa dan panas antar fasa, juga batasan difusi pori dalam pelet katalis. Model reaktor ini menggunakan mekanisme reaksi oksidasi parsial langsung ('direct oxidation') dari Hickman dan Schmidt, yang melibatkan 19 reaksi elementer dari adsorpsi, desorpsi dan reaksi permukaan.Penyelesaian problema difusi-reaksi dalam partikel katalis skala pelet dilakukan dengan metoda kolokasi ortogonal. Sedangkan persamaan-persamaan diferensial parsial eliptik skala reaktor diselesaikan dengan menggunakan `formulasi control volume' atas persamaan neraca massa, panas dan momentum.Proses oksidasi parsial katalitik dipelajari dengan melalui pemodelan reaktor beserta proses reaksi yang terjadi dan dengan melakukan simulasi komputer. Model reaktor unggun tetap tersebut disimulasikan pada beberapa kondisi proses, dengan melakukan variasi tekanan masuk reakor, diameter partikel katalis pada kondisi tekanan atmosfir sesuai dengan Hikman dan Schmidt. Selanjutnya dicoba melakukan simulasi pada kondisi tekanan tinggi untuk mendekati ke kondisi reaktor industri.Hasil secara menyeluruh menunjukkan bahwa problema proses oksidasi parsial katalitik yang kompleks itu dapat digambarkan dengan baik melalui model heterogen yang dikembangkan tersebut. Model tersebut menghasilkan profil konsentrasi intrapartikel skala pelet, serta profil konsentrasi dan temperatur pada koordinat aksial skala reaktor, yang menggambarkan kinerja reaktor.Hasil-hasil yang diperoleh terlihat sesuai dengan Hickman dan Schmidt, diperoleh bahwa H2 dan CO merupakan produk primer dari `proses langsung', serta dihasilkan sedikit produk H2O dan CO2. Simulasi menunjukkan bahwa oksidasi parsial katalitik merupakan proses dengan reaksi yang berlangsung cepat, dengan fluks produksi maupun konsumsi komponen terutama terjadi di awal reaktor (sekitar seperempat bagian dan masukan reaktor), untuk selanjutnya manumit dengan cepat. Ini menghasilkan profil yang curam pada awal reaktor dan selanjutnya mengarah ke profil mendatar. Dengan reaksi yang cepat tersebut, didapatkan bahwa reaksi berlangsung hanya pada zone reaksi yang tipis dari permukaan partikel katalis (10%). Bagian selanjutnya dari katalis tidak lagi terjadi reaksi, profil menjadi mendatar yang disebut dengan zone `burn out'.Model ini selanjutnya dapat digunakan untuk penelitian yang lebih jauh terhadap proses oksidasi parsial katalitik dan untuk mendisain reaktor unggun tetap berskala industri, dengan melakukan lebih banyak studi variasi variabel proses, serta didukung dengan studi verifikasi atas model ini. Dengan model reaktor ini juga dimungkinkan.

---

ABSTRACT

A fixed bed reactor model for catalytic partial oxidation is developed by applying a heterogeneous one dimensional model with adiabatic condition. The axial dispersion of mass is taken into account by axial effective diffusion coefficient, and the axial dispersion of enthalpy by axial effective thermal conductivity. The heterogeneous model distinguishes between the two phases in the reactor; a solid phase consists of the catalyst pellets in the reactor, and the fluid phase consists of void phase between the pellets. The model considers interphase mass and heat transfer limitation, also the pore diffusion limitation in catalyst pellet.

This model uses a step model reaction scheme involving 19 elementary reaction of adsorption, desorption and surface reaction proposed by Hickman and Schmidt, which known as a direct partial oxidation process.

Method of orthogonal collocation is used to discretize the diffusion-reaction problem in intraparticle pellet scale, and a set of elliptic partial differential equation in reactor scale is solved using finite volume formulation over the balance equations of mass, heat and momentum.

The process of catalytic is studied through numerical modeling and computer simulation. The fixed bed reactor model is simulated at several processes conditions by making variation on reactor inlet temperature, catalyst particle diameter at atmospheric pressure reactor according to Hickman and Schmidt. Then it is tried to simulate at higher pressure closing to the condition of industrial reactor.

The overall results show that this complex catalytic partial oxidation process can be well described by this heterogeneous model. The model results on both intraparticle pellet scale profile of concentration, and the axial reactor scale temperature and concentration profile.

The results are in satisfy agreement with Hickman and Schmidt, since H2 and CO are primary product of direct oxidation process, and less H2O and CO2 produced. The simulations show that catalytic partial oxidation is a fast reacting system, which most reacting components production fluxes resulted at the beginning part of reactor and the rest part are very low. This makes a steep profile at the beginning part of reactor and become flat toward the end of reactor. Since the reaction is very fast, it is founded that in catalyst particle pore there is a thin reaction zone where reaction takes place. The other part of the particle is called `bum-out' zone, with no reaction take place anymore, there will be no concentration profile in this zone.

This model can be used for further investigation of catalytic partial oxidation process and in designing a fixed bed industrial reactor scale, by making more process variation study, also making a verification study of this model. It is also possible to apply other kinetics of catalytic partial oxidation which implement more complete and complex reaction mechanism."

"Penggunaan reaktor membran dalam memproduksi gas sintesis melalui reaksi oksidasi parsial metana memiliki keuntungan dimana oksigen yang digunakan pada reaksi tersebut dapat Iangsung diambil dari udara. Namun demikian, pengoperasian reaktor membran memiliki beberapa kendala yang terutama disebabkan karena temperatur pengoperasiannya yang relatif tinggi yaitu antara 700-1000 0C. Kendala utama dari penggunaan reaktor membran tersebut adalah melakukan pengeleman antara material membran dengan material penyusun dari reaktornya, kendala lainnya adalah membuat membran yang memiliki permeabilitas oksigen tinggi disamping juga memiliki stabilitas fisik dan termal yang baik. Hasil penelitian menunjukan bahwa reaktor membran dengan berbahan dasar quartz yang terdiri atas satu buah pipa berukuran 32 x 28 mm, satu buah pipa berukuran 15 x 12 mm , satu buah pipa berukuran 8 x 6 mm, satu buah pipa berukuran 5 x 3 mm, sepasang (male dan female) joint tipe standard taper, dua buah joint tipe flat-O-ring, serta memiliki panjang efektif keseluruhan 80 cm, memiliki kinerja yang cukup baik untuk dioperasikan pada rentang temperatur 700-1000 0C. Pengeleman dengan komposisi 80 % bubuk pyrex dan 20 % bubuk perovskite LaFe0.8Ni0.2O3-6 memberikan hasil yang sangat baik dimana lem tidak mengalami kebocoran gas selama reaktor dioperasikan selama lebih dari 20 jam. Lem yang dihasilkan juga dapat dengan mudah dilepas dari reaktor tanpa merusak quartz atau membrannya. Membran perovskite LaFe0.8Ni0.2O3-6 yang dipreparasi menggunakan metode Santo(44) memiliki permebilitas (fluks) terhadap oksigen yang sangat baik yaitu sebesar 2x10-4 mol/cm.s. Untuk pengujian secara semi-batch, konversi metana yang diperoleh sebesar 70 %, selektivitas membran terhadap CO pada 5 menit pertama reaksi sebesar 5 % dan terus berkurang sampai nol, selektivitas terhadap H2 sebesar 100 % pada 1O menit pertama dan terus menurun sampai 30 % setelah reaksi dilangsungkan selama 45 menit, dan selektivitas terhadap CO2 kurang dari 1 %. Untuk pengujian secara kontinu, konversi metana yang diperoleh sebesar 60 %, selektivitas terhadap CO sebesar 30 %, selektivitas terhadap CO2 sebesar 40 %, dan selektivitas terhadap H2 kurang dari 10 %."

"Reaksi oksidasi parsial merupakan jalur yang menjanjikan untuk produksi gas sintesis. Katalis yang sering dipakai untuk reaksi ini yaitu nikel atau logam mulia seperti Rh. Nikel lebih banyak dipakai karena harganya yang lebih murah dibanding logam mulia. Namun, katalis ini mudah terdeaktivasi sehingga kinerjanya menurun.Dalam penelitian ini beberapa promotor ditambahkan pada kalalis Ni/y-Al2O3promotor yang ditambahkan yaitu Ce, Mg, dan La. Untuk promotor Mg dan La ditambahkan pada penyangga dengan metoda sol gel sedangkan cerium ditambahkan melalui impregnasi pada penyangga bersamaan dengan nikel.Katalis dikarakterisasi dengan BET, XRD, dan chemisorption untuk melihat karakteristik dari katalis Ni/y-Al2O3 baik sebelum maupun sesudah ditambahkan promotor. Pengujian katalis dilakukan pada suhu 800°C dan tekanan 1 atm pada reaktor unggun tetap selama 8 jam.Katalis Ni/y-Al2O3 memberikan konversi sebcrsar 70%. Penambahan promotor Mg dan La menghasilkan peningkatan dalam hal konversi CH4 yaitu sebesar 81%setelah ditambahkan magnesium, 80% untuk lantanum. Untuk selektivitanya justru mengalami penurunan. Penambahan cerium menghasilkan kinerja lebih rendah dari penambahan Mg atau La. Konversi CH4 serta selektivitas CO & H2 menurun setelah reaksi kurang lebih 3 jam."

"Reaksi oksidasi parsial metana merupakan salah satu alternatif dalam mengatasi masalah pada reaksi reformasi kukus dan CO2 yang digunakan untuk menghasilkan gas sintesis. Katalis yang umum digunakan pada reaksi oksidasi parsial metana adalah logam golongan VIII. Nikel merupakan katalis yang lebih disukai namun terdapat kendala pada katalis ini yakni deaktivasi yang sangat cepat akibat pembentukan karbon pada permukaan terutama pada Nikel dengan loading tinggi. Masalah ini dapat diatasi dengan berbagai-cara, diantaranya adalah perbedaan pada metode dan kondisi preparasi maupun jenis promotor dan penyangga yang digunakan. Perbedaan presipitan yang digunakan dan perlakuan ultrasonik untuk meningkatkan luas permukaan dan dispersi inti aktif katalis serta keseragaman partikel merupakan salah satu alternatif untuk memperbaiki kinerja katalis berbasis Nikel pada reaksi oksidasi parsial metana menghasilkan gas sintesis. Pada penelitian ini digunakan katalis 5% Ni/CeO2-MgO-La2O3/Al2O3 yang dipreparasi dengan metode presipitasi dan perlakuan ultrasonik dengan variasi presipitan yang digunakan yaitu Na2CO3 dan NH4OH. Uji aktivitas katalis dilakukan pada tekanan atmosferik, suhu reaksi 800 °C, rasio umpan CII4/O2; = 1,67 selama 8 jam reaksi. Penggunaan presipitan NH4OH menghasilkan katalis dengan aktivitas katalitik yang lebih baik bila dibandingkan dengan penggunaan presipitan Na2CO3. Hal ini disebabkan oleh adanya senyawa yang menguap yakni NH3, yang meninggalkan rongga pada katalis selama perlakuan kalsinasi, sehingga katalis lebih bersifat porous. Sedangkan perlakuan ultrasonik memberikan luas permukaan katalis yang lebih besar, peningkatan dispersi dan keseragaman partikel katalis sehingga diperoleh katalis dengan aktivitas yang lebih baik."

"The effect of precipitant and ultrasonic over Ni7CeO,-MgO-La,0/A503 catalyst was studied in an atmospheric fixed-bed reactor for partial oxidation of methane. Two types of precipitant used in this work were Na2C)3 and NH4OH2 and the length of ultrasonic iradiation was 60 minutes (1 hour). The bulk surface area, nickel particle diameter, nickel dispersion and morphology of the catalysts were investigated by various characterization techniques, including BET] XRD, H; chemisorption and SEM The partial oxidation of methane to syngas was done at 800 ?C atmospheric pressure and the feed ratio (CH/01) was 2 : 1.2. It was found that catalysts prepared by using NH4OH2 precipitant have pore size that larger than those of catalysts prepared using Na,CO, precipitant. The effect of ultrasonic on the catalysts showed that ultrasonic irradiation enhanced the surface area of the catalyst and the nickel dispersion. SEM analyses shown changes of the catalyst morphology, i.e. the particle of the catalyst became smaller and more uniform because of the ultrasonic irradiation. Catalyst prepared using NH,0H precipitant and irradiated shown the best performance with 96% methane conversion."